Angew. Chem. Int. Ed.：Fe-N-C和C-S-C在酸性介質中氧還原反應的協同作用

【背景介紹】

質子交換膜燃料電池（PEMFCs）被認為是有前景的清潔和高效能量存儲系統，其可將化學能直接轉化為電能。與PEMFCs相關的技術限制，特別是酸性溶液中低氧還原反應（ORR）活性的陰極催化劑是一個難以克服的瓶頸。最近研究人員為氧還原反應（ORR）設計了基于硫摻雜Fe/N/C材料的催化劑，然而，其增強的活性仍然是有爭議的，并且通常歸因于表面積的差異，改善的電導率或不確定的協同效應。

【成果簡介】

近日，北京大學郭少軍教授、中國科學院新疆理化技術研究所胡廣志研究員、于默奧大學Thomas Wagberg教授（共同通訊）等人通過犧牲模板法獲得硫摻雜的Fe/N/C催化劑（表示為Fe/SNC），得到類噻吩結構（C-S-C），減少Fe中心周圍的電子局域化，改善與氧化物質的相互作用，因此有助于酸性溶液中完全的4e^-ORR。由于這些協同效應，Fe/SNC催化劑在0.5M H₂SO₄中表現出比無硫變體（Fe/NC）更好的ORR活性。相關成果以題為“Synergistic Effects between Atomically Dispersed Fe?N?C and C?S?C for the Oxygen Reduction Reaction in Acidic Media”發表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【圖文導讀】

圖1 Fe/SNC的TEM圖像、HAADF STEM圖像

（a）Fe/SNC的TEM圖像

（b）和（c）Fe/SNC的HAADF STEM圖像

（d-h）Fe/SNC（c）區域內碳，氧，氮，鐵和硫的EDS測繪

圖2 ⁵⁷FeM?ssbauer光譜

（a）Fe⁵⁷ / SNC的⁵⁷FeM?ssbauer光譜

（b）Fe/SNCEXAFS光譜的傅里葉變換

圖3 催化劑性能分析

（a，b，c）合成催化劑的ORR極化曲線（a），Tafel圖（b）和動電流密度（c）

（d）不同催化劑相對電流時間（上）和計時電流響應的趨勢圖

圖4 Fe/SNC-7.3系統的幾何形狀及自由能圖

（a）優化的Fe/SNC-7.3系統的幾何形狀

（b）在酸性條件下，ORR期間Fe/NC和Fe/SNC系統的自由能圖

【小結】

該團隊使用犧牲模板法合成S摻雜的Fe-N-C電催化劑（Fe/SNC），以產生在堿性溶液中優于商業Pt/C用于ORR的高密度原子分散的Fe-N-C位點。本研究深入了解了不同ORR活性位點在堿性和酸性介質中的作用。過渡金屬Fe/SNC催化劑的突出特點使其成為PEMFCs應用的有前景的候選者。

文獻鏈接：Synergistic Effects between Atomically Dispersed Fe?N?C and C?S?C for the Oxygen Reduction Reaction in Acidic Media（Angew. Chem. Int. Ed.,2017,DOI: 10.1002/anie.201706602?）

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