華中科技大學唐江團隊Nature Photonics: Cs2AgBiBr6單晶X射線探測器

【背景介紹】

X射線探測器廣泛應用于安檢、醫學成像和工業材料檢驗等領域。目前一般方法是利用閃爍晶體將X光子轉化為可見光，再激勵光電倍增管產生電信號，其成像分辨率受到光學串擾限制。而直接探測是利用半導體材料將X光子直接轉換為電子信號的檢測方法，擁有更高的空間分辨率和更低的系統成本。最近研究表明，有機無機雜化鉛鹵鈣鈦礦在X射線直接探測方面具有優異性質，如X射線吸收系數大、載流子擴散距離長、低溫溶液制備成本低等，受到人們普遍關注。

但鉛基鈣鈦礦的毒性不容忽視，基于鉛基鈣鈦礦的X射線成像系統鉛含量達到3336 g/m²，遠超歐盟對于電子產品中鉛含量的限制（1000 ppm），制約了其未來產業化發展。此外，具有低檢測限的X射線探測器不僅能夠減少醫學成像和安檢過程中使用的X射線劑量，從而降低輻射導致的患癌幾率，同時也能提升成像系統空間分辨率。目前鉛基鈣鈦礦受到離子遷移和表面缺陷的影響，探測器暗電流過大，最低檢測限為0.036 μGy_air?s^-1，仍待進一步降低。

【成果簡介】

北京時間2017年10月2日，華中科技大學唐江教授，牛廣達副研究員和謝慶國教授（共同通訊作者）等人在Nature Photonics上發表了最新研究成果“Cs₂AgBiBr₆?single crystal X-ray detectors with a low detection limit”。該團隊報道了基于溶液法制備的全無機雙鈣鈦礦銫銀鉍溴(Cs₂AgBiBr₆)單晶X射線直接探測器。將鉛基鈣鈦礦CsPbBr₃中的鉛替換為銀和鉍，從而避免鉛的使用。更重要的是，銫銀鉍溴單晶探測器具有對X射線的高靈敏度和低檢測限，主要體現在該材料具有高于鉛基鈣鈦礦的平均原子序數，從而保證X射線的高效吸收；同時其間接帶隙的躍遷特征保證該材料長的少子壽命（660 ns）和載流子擴散距離，從而提高探測器的電荷收集效率；此外，該材料缺陷濃度低且離子遷移不顯著，保證了在工作條件下的高電阻率和低噪音特征，從而有效降低探測器的檢測限。通過單晶體缺陷的降低和表面缺陷的抑制，最終制備的探測器在非常低的工作電壓下（5V），靈敏度達到105μC Gy_?air?^-1?cm^–2，最低檢測限為59.7 nGy_air?s^-1，高溫和輻照穩定性好，綜合性能達到甚至部分超過鉛基鈣鈦礦探測器水平。論文還提出了表征鈣鈦礦離子遷移的新方法，并通過理論計算和實驗實測證實了銫銀鉍溴具有比有機無機鉛基雜化鈣鈦礦更小的離子遷移。該工作不僅為非鉛鈣鈦礦材料的光電性能理解及其指向性應用提供了新思路，其所發展的穩定靈敏無毒的X射線探測器也具有優異的技術競爭力，有希望實現產業化應用。

本工作與華中科技大學謝慶國教授、蘇州大學尹萬健教授、北京工業大學隋曼齡和柯小行教授合作完成，他們分別提供了X射線測試系統和測試幫助、理論計算和材料表征方面的支持；得到了科技部重點研發計劃(2016YFB0700702)、國家自然科學基金(91433105)等資助，在此一并表示感謝。

【圖文導讀】

圖1，Cs₂AgBiBr₆單晶特性

圖2，Cs₂AgBiBr₆材料性能優化

圖3 ?Cs₂AgBiBr₆單晶X射線探測器性能

圖4 Cs₂AgBiBr₆單晶離子遷移的表征

文獻鏈接：Cs2AgBiBr6 single-crystal X-ray detectors with a low detection limit （Nature Photonics, 2017, DOI: 10.1038/s41566-017-0012-4）

【合作聲明】

為了加快鈣鈦礦高能射線探測應用的產業化步伐，迫切希望與有TFT背板、ROIC讀出系統方面經驗的研究團隊和相關企業合作，實現產學研結合，共同發展X射線大面陣成像系統，以期打破Siemens、Samsung在該領域的壟斷地位。聯系方式：
牛廣達：guangda_niu@hust.edu.cn；唐江： jtang@hust.edu.cn；027-87793936。