河南師范大學Nano Energy:摩擦納米發電機助力生物質衍生碳材料作陰極催化劑的自驅動電芬頓降解系統


【引言】

Fenton法作為高級氧化技術的一種,利用Fe2+和H2O2反應生成強氧化性的?OH,可以氧化降解多種有機污染物。受高昂的H2O2存儲和運輸成本、H2O2即時分解造成污染物降解效率低以及反應過程中產生不可再生的鐵泥等缺點限制,Fenton法很難進行廣泛推廣。隨著electro-Fenton(EF)法的出現,實現了H2O2的“自我供給”和Fe2+的循環使用,成功克服了Fenton法存在的不足。但傳統的EF過程需要外部能源供能反應所需的電能,這無疑加重了環境負擔,限制了其在有機污染物處理中的應用。摩擦納米發電機(TENG)可以將周圍環境中廣泛存在的機械能轉化為電能,使其可以作為供能裝置為EF體系源源不斷供應電能。同時,作為影響有機污染物降解效率的關鍵因素,為EF體系尋找廉價、高效的催化劑也至關重要。為此,研究人員以木蘭花為前驅體,合成出一種碳基催化材料作為EF體系的陰極催化材料,并且設計多層柔性耐磨TENG(RFM-TENG),成功實現了堿性橙2(BO2)的降解。

【成果簡介】

近日,河南師范大學化學化工學院高書燕教授(通訊作者)研究團隊利用生物質基碳材料做陰極,借助其最新設計的TENG提供電能供,組成自驅動EF體系,首次實現了自驅動EF體系在有機污染物處理中的應用。RFM-TENG的短路電流、轉移電荷量和開路電壓分別可以達到960 μA,2.8 μC和1050 V。在RFM-TENG的驅動下,難降解的有機污染物——BO2被EF過程產生的?OH降解為CO2。該研究成果以“An Innovative Electro-Fenton Degradation System Self-Powered by Triboelectric Nanogenerator Using Biomass-Derived Carbon Materials as Cathode Catalyst”為題發表在Nano Energy上。(本文第一作者是陳野,在讀博士,導師高書燕教授

【圖文導讀】

1. RFM-TENG的結構示意圖和發電機理

(a)RFM-TENG的組裝過程示意圖;

(b)RFM-TENG在一個工作周期內的產電機理;

(c)COMSOL對發電機電勢分布的模擬。

2. RFM-TENG3 Hz頻率下工作的輸出性能

(a)? 有不同摩擦層數量TENG的短路電流;

(b)? 有不同摩擦層數量TENG的轉移電荷量;

(c)? 有不同摩擦層數量TENG的開路電壓,插圖是含6個摩擦層TENG的開路電壓;

(d)? 含6個摩擦層TENG的輸出電流和功率密度隨負載電阻變化,插圖是經30000個循環后的最大短路電流。

3. MF-800-4的各項參數表征

(a)? MF-800-4的FESEM圖;

(b)? MF-800-4的TEM圖,插圖是HR-TEM;

(c)? MF-800-4的XRD圖,插圖是拉曼光譜;

(d)? MF-800-4的N2吸附/脫附等溫線;

(e)? MF-800-4的FT-IR圖;

(f) MF-800-4的XPS全掃描譜,插圖是接觸角;

(g,h,i)MF-800-4的高分辨XPS譜C 1s,O 1s和N 1s。

4. RFM-TENG在電化學方面的應用

(a)? RFM-TENG驅動BO2降解示意圖;

(b)? 在N2或O2飽和的濃度為0.05 mol/L ,pH=2.0的Na2SO4水溶液中,MF-800-4的CV曲線;

(c)? 在單室體系中,施加?0.8 V的電位,MF-800-4陰極位置H2O2的濃度;

(d)? MF-800-4的EIS譜,插圖是等效電路圖;

(e)? 在RFM-TENG的驅動下,BO2降解過程的UV-vis;

(f)? 在0.05 mol /L,pH=2.0的Na2SO4水溶液中,BO2降解過程中間產物的GC-MS譜,(1)2,4-二羥基偶氮苯,(2)苯胺,(3)苯酚,(4)4-氨基苯酚(5)對苯二酚(6)1,4-苯醌(7)1,2,4-苯三酚。

?圖5. 降解機理示意圖

????? MF-800-4作為陰極催化材料,RFM-TENG驅動降解BO2機理示意圖

【小結】

研究人員以木蘭花為前驅體,合成一種碳基催化劑作為EF體系的陰極材料,設計了一種以海綿作為緩沖層的RFM-TENG,并結合EF過程實現了BO2的自驅動降解。該研究工作不僅有利于機械能轉化為穩定的電能,而且將生物質基碳材料成功運用于自驅動EF體系降解有機污染物,對于有機污染物的處理有重要的參考價值。

文獻鏈接: An Innovative Electro-Fenton Degradation System Self-Powered by Triboelectric Nanogenerator Using Biomass-Derived Carbon Materials as Cathode Catalyst(Nano Energy, 2017, DOI: 10.1016/j.nanoen.2017.10.060)

1)團隊介紹

本團隊圍繞與生物、能源、資源和環境相關的材料化學新體系,在學科交叉融合的基礎上,對功能化的碳基材料作為催化劑或電極材料的潛在應用價值、獲取能源的新型方式進行了系統、深入的研究。主要研究方向:

1、摻雜碳材料的構建及其在ORR中的應用;

2、互穿結構碳材料的結構設計及在超級電容器中的應用;

3、碳材料在摩擦納米發電機自驅動降解體系中的應用。

2)團隊在該領域工作匯總

以生物質基碳材料為電極材料,用設計搭建的不同模式摩擦納米發電機供能,成功實現了有機污染物的自驅動降解。這一系列研究工作為探尋高效、廉價的電極材料應用于自驅動體系,進而實現對不同種類有機污染物的處理提供了參考。

3)相關優質文獻推薦

[1] Shuyan Gao*, Keran Geng, Haiying Liu, Xianjun Wei, Min Zhang, Peng Wang*, Jianji Wang*. Transforming Organic-Rich Amaranthus Waste into Nitrogen-Doped Carbon with Superior Performance of the Oxygen Reduction Reaction[J]. Energy Environmental Science, 2014, 8(1): 221-229.(高被引論文

[2] Xianjun Wei*, Xiaoqiang Jiang, Jishi Wei, Shuyan Gao*. Functional Groups and Pore Size Distribution do Matter to Hierarchically Porous Carbons as High-Rate-Performance Supercapacitors[J]. Chemistry Materials, 2016, 28(2): 445-458.(高被引論文

[3] Xin Zheng, Jingzhen Su, Xianjun Wei, Tao Jiang, Shuyan Gao*, Zhong Lin Wang*. Self-Powered Electrochemistry for the Oxidation of Organic Molecules by a Cross-Linked Triboelectric Nanogenerator[J]. Advanced Materials, 2016, 28(26): 5188-5194.

[4] Shuyan Gao*, Jingzhen Su, Xianjun Wei, Miao Wang, Miao Tian, Tao Jiang, Zhong Lin Wang*. Self-Powered Electrochemical Oxidation of 4-Aminoazobenzene Driven by a Triboelectric Nanogenerator[J]. ACS Nano, 2017, 11(1): 770-778.

[5] Shuyan Gao*, Ye Chen, Jingzhen Su, Miao Wang, Xianjun Wei, Tao Jiang, Zhong Lin Wang*. Triboelectric Nanogenerator Powered Electrochemical Degradation of Organic Pollutant Using Pt-Free Carbon Materials[J]. ACS Nano, 2017, 11(4), 3965-3972.

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