西安交通大學吳朝新教授Adv. Funct. Mater封底: 類鹵素誘導的鈣鈦礦薄膜的可控重結晶過程及其在鈣鈦礦太陽能電池中的應用

【引言】

從2009年開始，基于甲基銨鉛碘鈣鈦礦太陽能電池的研究就備受矚目，目前已成為國際科研以及產業領域關注的熱點。在不到8年的時間里，其光電轉換效率從2009年的3%一路飆升到2017年的22.7%。甲基銨鉛碘鈣鈦礦材料具有直接帶隙、吸收帶隙可調且強吸收、載流子傳輸距離長的特點，是光伏器件理想的活性吸收材料。而高質量的鈣鈦礦薄膜是實現鈣鈦礦太陽能電池高光電轉換效率的關鍵因素。

【成果簡介】

西安交通大學吳朝新教授團隊專注于反型平面異質結鈣鈦礦太陽能電池的鈣鈦礦活性層的研究。近日，該課題組在柔性高效率鈣鈦礦太陽能電池方面取得重要進展。通過類鹵素后處理誘導的重結晶過程，實現了高質量的鈣鈦礦薄膜，得到了光電轉換效率高達19.44%的反型平面異質結鈣鈦礦太陽能電池。此外，將該方法應用到柔性電池中，實現了光電轉換效率為17.04%的高效率反型平面異質結鈣鈦礦柔性電池。

該研究成果以Pseudohalide-Induced Recrystallization Engineering for CH3NH3PbI3 Film and Its Application in Highly Efficient Inverted Planar Heterojunction Perovskite Solar Cells為標題于2017年11月30日出版的材料領域著名期Advanced Functional Materials上，并入選為當期內Inside Back Cover和VIP Paper。第一作者為西安交通大學青年教師董化博士，通訊作者為西安交通大學吳朝新教授&美國華盛頓大學Alex Jen教授（共同通訊作者），參與本項工作的還有吉林大學張立軍教授。該研究得到了得到了科技部國家重大科學研究計劃課題（973）及自然基金委面上課題的支持。

【本文亮點】

傳統溶劑法制備的MAPbI₃鈣鈦礦薄膜存在晶粒較小、結晶質量不高、缺陷較多等缺點，從而限制了鈣鈦礦太陽能電池效率的進一步提升。本工作詳細研究了類鹵素對甲基銨鉛鹵鈣鈦礦可控置換反應的動力學過程，通過在溶劑環境下，利用類鹵素離子對MAPbI₃薄膜的后處理，實現了對預制備鈣鈦礦薄膜連續的部分誘導解離-重結晶過程。經后處理后，薄膜晶粒顯著增大，晶界減少、薄膜結晶質量提高、同時缺陷態密度降低接近一個數量級。經修飾后的鈣鈦礦薄膜應用于平面反型異質太陽能結器件結構中，可得到剛性器件接近20%，柔性器件超過17%的效率。

【圖文簡介】

圖1.?（a）類鹵素誘導的MAPbI₃薄膜的后處理重結晶過程（預制備-浸泡-退火-重結晶）；（b,c）預制備的MAPbI₃薄膜的SEM圖 ；（d,e）后處理后的MAPbI₃薄膜的SEM圖；（f,g）預制備/后處理的MAPbI₃薄膜的XRD分析，吸收分析以及PL分析。

圖2.?（a）經類鹵素第一步浸泡處理后的MAPbI₃薄膜的SEM圖（中間態）；（b）MAPbI₃薄膜初始態（預制備）、中間態（浸泡）和最終態（退火）的XRD分析；b）MAPbI₃薄膜初始態（預制備）、中間態（浸泡）和最終態（退火）的傅立葉紅外光譜分析 ；（d,e）MAPbI₃薄膜重結晶的反應動力學示意過程。

圖3.?（a-e）預制備MAPbI₃薄膜以及不同反應條件下經后處理（浸泡時間分別為0s,5s,10s,20s和60s）的MAPbI₃薄膜的SEM形貌；（f,g）預制備MAPbI₃薄膜以及不同反應條件下經后處理（浸泡時間分別為0s,5s,10s,20s和60s）的MAPbI₃薄膜的XRD分析以及吸收譜分析。

圖4.（a） 本工作基于的反型平面異質結鈣鈦礦太陽能電池的器件結構；（b-e）置于ITO襯底的器件效率可達19.44% ；（f）缺陷態密度（tDOS）分析顯示重結晶的MAPbI₃薄膜相比預制備薄膜,缺陷態密度降低一個數量級；（g）預制備的MAPbI₃薄膜與重結晶的MAPbI₃薄膜瞬態壽命測試對比。

圖5 ?基于PEN-ITO襯底的柔性器件最優效率超過17%

【小結】

研究者設計了一種新型有效的鈣鈦礦薄膜后處理修飾技術，經修飾重結晶的鈣鈦礦薄膜在形貌，結晶質量以及抑制缺陷方面得到顯著改善。基于此技術制備的平面反型器件剛性效率可達19.44%，柔性效率可達17.04%。

文獻鏈接： Pseudohalide-Induced Recrystallization Engineering for CH3NH3PbI3 Film and Its Application in Highly Efficient Inverted Planar Heterojunction Perovskite Solar Cells (Adv. Funct. Mater，2017，DOI: 10.1002/adfm.201704836)

【課題組簡介】

主要研究新型功能材料在發光、激光及其光電轉化過程，具體圍繞有機小分子以及鈣鈦礦型有機無機復合材料在光伏、發光及其激光領域的應用。于國際頂尖期刊Adv. Mater. Nano Energy, Appl. Phys. Lett., Opt. Lett., Nanoscale. Chem.Comm , J. Mater. Chem 系列等發表論文100余篇，引用千余次。課題組承擔973課題2項、科技部重點研究計劃課題（重點專項），教育部重點課題，以及多項自然基金面上及教育部重點項目多項、博士點基金（博導類）等；

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