麥立強&郭少軍Angew. Chem. Int. Ed.：MoB/g-C3N4界面材料作為Schottky催化劑促進析氫

【引言】

氫能是滿足可持續發展的要求最具潛力的綠色能源載體之一。鉬基電催化劑（MoS₂, Mo₂C, MoO₂, MoP, MoB等）具有類Pt的表面電子結構及體相金屬性，因此在酸性和堿性介質中均展現出優異的HER性能。進一步提升鉬基電催化劑的HER性能，主要取決于優化它們的電聲結構。特別地，如何促進質子在鉬基電催化劑上的吸附和活化，同時不改變催化劑的金屬性，是實現其高效析氫反應的重要挑戰。

【成果簡介】

近日，北京大學郭少軍教授、武漢理工麥立強教授、不來梅大學Lyudmila Moskaleva（共同通訊）等人基于金屬-半導體肖特基結原理，創造性地構筑了具有Schottky效應的MoB/g-C₃N₄析氫催化劑。通過一系列的譜學測試發現，n型半導體g-C₃N₄的引入使得MoB/g-C₃N₄ 界面處產生了明顯的電荷再分布，增加了MoB表面的局部電子密度。該肖特基催化劑展現出良好的HER活性，Tafel斜率達為46 mV dec^-1，交換電流密度高達17μA cm^-2，遠高于MoB。第一性原理計算表明，Schottky效應可以顯著促進質子在MoB表面的吸附和活化， 有利于表面氫氣的生成。相關成果以為“MoB/g-C₃N₄ Interface Materials as a Schottky Catalyst to Boost Hydrogen Evolution”發表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【圖文導讀】

圖1 肖特基結電催化劑能帶圖

（a，b）（a）肖特基接觸前和（b）接觸后金屬MoB和n型半導體g-C₃N₄ 的能帶圖

圖2 MoB的金屬性及g-C₃N₄的半導體性質分析

（a，b）（a）MoB的XRD和（b）變溫電阻率數據

（c,d）（c）g-C₃N₄的XRD和（d）紫外可見光譜（UV-vis）數據

圖3 性能測試

（a,b）（a）MoB及MoB/g-C₃N₄的極化曲線及（b）Tafel斜率

（c）不同質量比例的MoB/g-C₃N₄的HER性能

（d）MoB/g-C₃N₄的析氫穩定性

圖4 譜學表征

（a,b）（a）MoB及MoB/g-C₃N₄的Mo 3d_5/2?XPS及（b）Mo-M_3,2?ELNES

（c,d）（c）g-C₃N₄及MoB/g-C₃N₄的PL及（d）UPS

圖5 第一性原理計算

（a,b）（a）MoB/g-C₃N₄的計算模型及（b）電荷密度分布

（c）MoB及MoB/g-C₃N₄的析氫反應路徑及過渡態

【小結】

該研究基于固體能帶理論，展示了通過引入n型半導體g-C₃N₄以形成Schottky結來優化金屬MoB的HER催化活性的巧妙策略，為優化金屬型電催化劑開辟了新的途徑。

文獻鏈接:MoB/g-C3N4 Interface Materials as a Schottky Catalyst to Boost Hydrogen Evolution（Angew.Chem.Int.Ed.,2017,DOI:10.1002/anie.201708748）

【麥立強教授課題組介紹】

麥立強教授課題組主要開展新型納米儲能材料與器件領域的前沿探索性研究，包括新能源材料、微納器件、面向能源的生物納電子界面等前沿方向。率先將納米器件應用于電化學儲能研究，重點開展了納米電極材料可控生長、性能調控、器件組裝、原位表征、電輸運與儲能等系統性的基礎研究，取得了一系列國際認可的創新性成果。課題組近年來主持/承擔了國家重點基礎研究發展計劃、國家國際科技合作專項、國家杰出青年基金、教育部“長江學者特聘教授”、創新團隊發展計劃、國家青年千人計劃、國家自然科學基金、教育部新世紀優秀人才計劃等20余項。目前，實驗室在Nature Nanotechnology, Nature Communications, PNAS, Advanced Materials, Energy & Environmental Science, Nano Letters等國際著名期刊發表學術論文250余篇，其中影響因子大于10的60余篇，29篇論文入選ESI 近十年高被引論文，4篇入選ESI全球TOP 0.1%熱點論文；取得授權國家發明專利50余項。獲中國青年科技獎、光華工程科技獎（青年獎）、湖北省自然科學一等獎、侯德榜化工科學技術獎（青年獎）、Nanoscience Research Leader獎、入選“百千萬人才工程計劃”、國家“萬人計劃”領軍人才，并被授予“有突出貢獻中青年專家”榮譽稱號；指導學生獲得 “中國青少年科技創新獎”（3屆），全國大學生“挑戰杯”特等獎（1屆）、一等獎（2屆）、二等獎（4屆），中國大學生自強之星標兵（1屆）和2014年大學生“小平科技創新團隊” 等湖北省自然科學一等獎一項。

麥立強教授課題組鏈接：http://mai.group.whut.edu.cn

【郭少軍教授課題組介紹】

北京大學郭少軍課題組，研究方向為新材料、催化、新能源、光電器件以及生物傳感技術，致力于通過多學科交叉的研究為催化、能源、環境和生物學科的發展提供新的可能和機遇。曾獲得多項重要的學術獎勵和榮譽稱號，包括2014，2015和2016年連續三年入選湯森路透世界高被引科學家，2016 International Society of Electrochemistry-Elsevier國際電化學獎，John Wiley＆Son出版社的“Materials Views”專欄對申請人進行了專訪 (2016. 01)，國家青年千人計劃，美國國家實驗室奧本海默杰出學者和中國科學院百篇優秀博士論文等。迄今已在國際著名學術期刊Science, Nature Commun., Science Advances, Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., JACS, Adv. Mater., Angew. Chem., Nano Lett., ACS Nano, Nano Today, Adv. Energy Mater., Energy Environ. Sci.和AFM等共發表學術論文200篇和書章節4部，其中通訊/第一作者影響因子大于10的50余篇、ESI Top 1%高引用率文章43篇、ESI Top 0.1%熱點文章7篇、亮點文章/封面文章6篇/VIP文章15篇、單篇引用超過100次的文章38篇和超過700次的3篇。發表文章已被引用14000余次，H指數為66。目前擔任Scientific Reports和Journal of Materials Science & Research編委、國際電化學能源科學院委員以及Chem. Rev., Angew. Chem., JACS, Adv. Mater., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Adv. Energy Mater.和Energy Environ. Sci.等80多個主要國際學術期刊的特邀審稿和仲裁專家。

郭少軍教授課題組鏈接：http://www2.coe.pku.edu.cn/faculty/guoshaojun

本文由材料人新能源組Allen供稿，材料牛整理編輯。

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