大工陸安慧Angew. Chem. Int. Ed.：用于氣體分離的溫控相轉變法合成孔徑精準可控的二維納米炭片

【引言】

發展可將尺寸相近氣體分子高效分離的多孔吸附劑是化工業中氣體分離領域的一項重大挑戰。多孔炭其化學性質穩定、耐水汽、孔隙發達等優點被廣泛用于氣體分離，而微孔尺寸是決定其篩分性能的關鍵因素。然而，由于常規炭前驅體的顆粒尺寸多在微米量級以上，熱解過程中存在傳質和傳熱不均勻的問題，生成sp3炭含量高的無序湍流狀亂堆結構，導致微孔尺寸難以調控。近日，有學者報道了超微孔可精準調控的二維納米炭片合成新方法。

【成果簡介】

最近，來自大連理工大學的陸安慧教授 (通訊作者)和張魯華*(第一作者)等人在Angew. Chem. Int. Ed.上發布了一篇關于二維納米炭片的文章，題為“Thermoregulated Phase-Transition Synthesis of Two-Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separation”。

作者建立了溫控相轉變法合成孔徑精準可控的二維納米炭片。這種納米炭片 sp²碳含量超過80%，微孔孔徑在0.53 - 0.58 nm范圍精準可調，炭片厚度在30-65 nm內精準可控。超薄的結構促進了碳微晶體的定向生長，并且由于薄層結構的導向作用，碳微晶趨向于平行排布，形成均勻超微孔。在室溫條件下，從天然氣中分離氣體時，納米炭片對CO₂，C₂H₆和C₃H₈表現出高吸收量(5.2, 5.3和5.1mmol g^-1)和選擇性(7, 71和386)。此外，納米炭片的動態吸附量接近于單組分的平衡吸附量，進一步表明納米炭片在選擇性和吸附動力學方面的優越性。

【圖片導讀】

圖1 炭前驅體聚合物納米片的合成過程

將熔點為66℃的疏水性硬脂酸在80℃融化，然后分散在表面活性劑F127水溶液中，形成均勻的微乳液。隨后將該溶液冷卻至28℃，硬脂酸經歷液相、固相及奧斯特瓦爾德熟化，最終形成硬脂酸納米片溶膠液。隨后通過氫鍵作用，誘導間苯二酚/甲醛/丙胺在硬脂酸薄片周圍進行界面組裝和聚合，最后經熱解得到二維納米炭片。

圖2 樣品的結構表征圖

(a) FCP-1的SEM圖；

(b) 硬脂酸/間苯二酚質量比與炭片厚度之間的關系圖；

(c,d) FCP-1的TEM圖；

(e, f) FCP 樣品的N2吸附等溫線和孔徑分布圖。

圖3 靜態吸附等溫線圖以及動態穿透曲線圖等

(a) 0-0.1bar下的氣體吸附等溫線；

(b) 0-1bar和298K下的氣體吸附等溫線；

(c) 298K下x/CH4混合物的IAST選擇性；

(d) 氣體吸附熱；

(e) 298K和1bar下x/CH4的動態穿透曲線；

(f) C3H8/CH4混合物的10次循環實驗圖。

【小結】

該論文系統介紹了溫控相轉變法合成孔徑精準可調的超微孔二維納米炭片的新方法。作為吸附劑，這種納米結構的多孔炭實現了快速的氣體動態分離，即使在動態流條件下，該納米炭片仍顯現高吸附量、高選擇性及吸/脫附速率快的特性。因此，這篇文章提出的新方法為其他二維材料的設計合成提供了一條新途徑。

文獻鏈接：Thermoregulated Phase-Transition Synthesis of Two-Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separation (Angew. Chem. Int. Ed., 17 January , 2018 , DOI: 10.1002/anie.201712913）

本文由材料人編輯部納米學術組jcfxs01供稿，材料牛編輯整理。

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