熱電領域著名的Hicks-Dresselhaus理論預言首次在二維層狀材料中得到實驗證實

【引言】

熱電效應是指在給定溫度梯度下產生電勢差的一種物理現象。通常用品質因子ZT = S²σT/,（其中S是Seebeck系數，σ代表電導率，T是溫度，則表示熱導率）來表征材料的熱電性能。具有高品質因子的熱電材料能夠有效地將廢熱轉換為電能，具有廣泛的應用前景，因此尋找具有高品質因子的熱電材料是能源轉換領域的一個研究熱點。為了提高熱電材料的品質因子，有兩種途徑：增強S²σ（又稱功率因子）或者降低材料的熱導率。

早在1993年，麻省理工學院的Mildred Dresselhaus教授和她的博士生L. D. Hicks曾預言二維量子限域效應引起的態密度增強現象會極大地提高材料的熱電功率因子?(Phys. Rev. B 47, 12727 (1993) )，這為獲得高性能的熱電材料提供了一個非常重要的理論指導。但是截至目前，一直沒有實驗確切地證實這個理論預測。即使在一些實驗中半導體材料量子阱的寬度已經縮小至電荷的波爾直徑尺度，仍然沒有觀察到熱電性能的顯著增強。最近，南京大學物理學院的梁世軍副研究員和繆峰教授開展實驗，同時與吉林大學張立軍教授理論課題組合作，利用二維材料均勻厚度和載流子濃度可控的特性，首次證實了著名的Hicks-Dresselhaus理論預言。

【成果簡介】

南京大學物理學院的梁世軍副研究員、繆峰教授與吉林大學張立軍教授合作，近日（2018年11月27日）在Nano Letters上發表題為“Experimental Identification of Critical Condition for Drastically Enhancing Thermoelectric Power Factor of Two-Dimensional Layered Materials”的重要研究進展。該文章從載流子濃度、溫度以及不同厚度等多個自由度出發，實驗研究了二維層狀材料γ-InSe的熱電運輸性質，并結合理論計算，揭示了在薄層樣品中，量子限域效應會導致在導帶邊出現更尖銳的態密度，進而增強其熱電功率因子。最重要的是，該研究首次在二維層狀材料中通過實驗確定了當量子限域長度在小于熱德布羅意波長時，熱電功率因子顯著增強的臨界條件，最終證實了Hicks-Dresselhaus理論的預言。該研究結果為優化功率因子和改善二維層狀半導體的熱電性能提供了重要且通用的實驗指導。

【圖文導讀】

圖1 InSe的晶體結構，熱電測試的器件結構

（a）InSe的晶體結構圖

（b）7– 29 nm厚度下的InSe拉曼譜

（c）熱電測試結構的示意圖

（d）熱電器件的光學顯微鏡圖。

圖2 InSe的電學和熱電輸運特性

（a）不同溫度下的場效應轉移曲線

（b）不同溫度下的四端法電阻隨背電壓變化曲線，插圖為隨溫度變化的場效應遷移率

（c）不同溫度下10nm厚的Seebeck系數隨載流子濃度變化曲線

（d）常溫下，7– 29?nm InSe的Seebeck系數隨載流子濃度變化曲線。

圖3 薄層樣品中增強的量子限域效應

（a）9層和36層的InSe能帶圖

（b）9層和36層的InSe態密度分布

（c）垂直面內方向的導帶最低點狀態的平面平均波函數幅度。

（d）9層和36層的電荷密度圖對比。

圖4 InSe的功率因子隨著載流子濃度的變化關系

（a）不同溫度下10nm的InSe功率因子隨載流子濃度變化

（b）常溫下，7– 29?nm的InSe功率因子隨載流子濃度變化

圖5?InSe的功率因子增強的量子臨界條件

功率因子隨樣品的量子限域長度h₀與熱德布羅意波長ξ的比值h₀/ξ的變化，隨著h₀/ξ減小而增強，尤其是在h₀/ξ?< 1的區間有顯著的增強，與插圖中的理論預測一致。

【小結】

這項研究工作報道了InSe的Seebeck系數和熱電功率因子隨著樣品厚度減薄而增強的現象，結合理論計算我們發現該增強主要得益于薄層樣品中增強的量子限域效應增強導致材料的能帶邊態密度變得尖銳等因素；同時我們發現只有當量子限域長度小于熱德布羅意波長時功率因子才能顯著增強。這一臨界條件的確定為未來探索基于高性能二維熱電材料提供了重要的指導方向。

文獻鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b03026, DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b03026

本文由南京大學物理學院繆峰教授課題組供稿，編輯部編輯整理。

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