清華-伯克利深圳學院劉碧錄、鄒小龍Nat. Commun.:二維材料大電流產氫催化劑—形貌與表面化學雙管齊下

【成果簡介】

?近日，清華-伯克利深圳學院劉碧錄、鄒小龍、成會明團隊在《自然·通訊》 （Nature Communications）期刊上在線發表了題為“調控結構及表面化學制備pH普適大電流產氫電催化劑”（Morphology and Surface Chemistry Engineering for pH-Universal Catalysts toward Hydrogen Evolution at Large Current Density）的研究論文。該研究通過設計和制備三種模型電催化劑（包括貴金屬Pt、具有微納結構的MoS₂微球、具有微納結構且表面化學成分優化的MoS₂/Mo₂C異質結微球），揭示了電催化劑微觀結構及表面化學對大電流密度電解水產氫性能的影響。研究發現，催化劑微觀結構及表面化學組成對大電流密度下的傳質（反應電解液和氫氣產物）具有重要影響，進而通過優化催化劑結構和表面化學組成，制備出在大電流密度下具有優異性能和穩定性的電催化劑。同時，結合實驗和理論計算揭示了電化學環境會對催化劑表面化學產生影響，進而使其在不同的pH條件下都具有優異的性能。該工作對設計大電流密度電解水產氫催化劑具有重要指導意義。

當前，人類對化石能源的過度使用導致環境污染和能源短缺等問題日益突出，利用電解水方法制備氫氣是可再生能源轉化、進而解決能源危機的一種有效策略。電解水制氫技術目前最大的問題是高能耗。因此，開發和使用高效電催化劑、降低電解水過程中的電能消耗，是近年來電解水方向基礎研究和工業應用的的重點課題，對降低能耗至關重要。鉑基催化劑是長期以來公認最有效的電解水產氫催化劑，但鉑的儲量小、價格高昂，限制了其大規模工業使用。近年來，非貴金屬催化劑的研究發展迅速，但該類催化的性能依然難與鉑基催化劑媲美。從實際應用的角度來講，電解水產氫的大規模應用亟待解決的首要問題是發展適用于大電流密度的電催化劑，如電流密度大于200?mA/cm²至1000?mA/cm²。目前，對大電流密度電解水產氫催化劑的設計和機理的研究仍是一個重大挑戰。本文提出了適用于大電流密度電解水產氫催化劑的設計和制備新策略，所制備的具有微納結構且表面化學成分優化的MoS₂/Mo₂C異質結微球電催化劑，在酸性體系下，達到1000?mA/cm²的電流密度所需過電壓僅為227?mV；在堿性體系下，達到1000?mA/cm²的電流密度所需過電壓僅為220?mV；此外，該催化劑在中性體系下亦具有良好的性能，表現出不依賴于電解液pH值的優異電解水性能。進一步測試表明該催化劑在大電流密度下具有良好的穩定性，表現出很好的實用前景。實驗結合理論研究揭示了該催化劑具有優異性能的原因。其一，催化劑的微納結構設計有利于大電流密度下的快速傳質。其二，在不同電化學環境下，催化劑表面具有不同的氧修飾化學成分，使得該催化劑在各種pH環境下均表現出優異的性能。以上研究結果對理解電催化分解水過程中的基礎科學問題和高效電解水催化劑的設計具有重要指導意義，相關設計策略有望進一步拓展至其他材料體系和電催化反應中。

【圖文導讀】

圖1. 大電流密度電解水產氫催化劑設計策略：電催化劑微觀結構和表面化學組成協作

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圖2. 催化劑表面微觀形貌和化學組成對大電流密度反應界面傳質的影響

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圖3. 電化學環境與電催化劑表面化學相互作用對催化劑本征反應動力學的影響

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該論文第一作者為清華-伯克利深圳學院（TBSI）2017級博士生羅雨婷，論文通訊作者為劉碧錄研究員和鄒小龍研究員，論文作者還包括唐磊，Usman?Khan博士, 余強敏博士，成會明院士等。該研究由國家自然科學基金委以及深圳市經信委、科創委和發改委等部門支持。

原文鏈接：Morphology and Surface Chemistry Engineering for pH-Universal Catalysts toward Hydrogen Evolution at Large Current Density?(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-018-07792-9)

https://www.nature.com/articles/s41467-018-07792-9

本文由清華-伯克利深圳學院劉碧錄、鄒小龍、成會明團隊供稿，材料人編輯部編輯。

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