復旦向紅軍Phys. Rev. Lett.: 氫離子嵌入實現磁電耦合

【背景介紹】

由于其深刻的物理性質（即鐵電性與磁性的共存與耦合），以及在新型多功能器件中的潛在應用，多鐵材料引起了廣泛的關注。尤其結合快速的電寫磁讀，多鐵材料可以用于非易失性的、低功耗和高密度的存儲器件。基于此，理想的多鐵材料在室溫下應具有較大的鐵電極化和自發磁化強度值，并具有較強的磁電（ME）耦合。遺憾的是，目前實驗上還沒有找到這種高性能的多鐵性材料。在第二類多鐵材料（如TbMnO₃），鐵電性起源于特殊的磁序，所以其鐵電性和磁性緊密關聯，具有本征的強磁電耦合效應，但是這一類材料的電極化值通常非常小。而在第一類多鐵材料中，由于鐵電性和磁性起源于不同的機制，導致其磁電耦合通常很弱。有趣的是，近期提出的利用氧八面體的旋轉作為調控手柄來同時控制磁性（M）和極化（P）受到了廣泛的關注。比如在雜化非常規鐵電材料Ca₃Mn₂O₇中，電極化起源于兩個氧八面體轉動模式和極化模式的三線性耦合，通過控制氧八面體的反向轉動不僅可以調控電極化，而且也會調控其canting磁矩（由于Dzyaloshinskii-Moriya相互作用與Mn-O-Mn夾角息息相關）。而且，它的磁臨界溫度很低（TN = 118 K），canting磁矩小，而且實驗上也沒有證實其電極化可以通過外加電場翻轉。因此，從物理和應用的角度來看，尋找強磁電耦合的新機制是非常有意義的。

【成果簡介】

最近，復旦大學向紅軍教授團隊報道了一種設計強磁電耦合多鐵材料的普適方法：反鐵磁過渡金屬氧化物的氫離子嵌入。作者提出了“氫氧根”（即O-H共價鍵）可以作為實現磁電耦合的調控手柄。即氫離子的嵌入可以將反鐵磁性（AFM）非極性材料轉變成具有大鐵電極化和磁矩的多鐵材料，并且通過控制“氫氧根”的取向來同時調控磁性和鐵電性。與此同時，作者還以氫離子插入鈣鐵石SrCoO_2.5為例成功驗證了這一概念。作者認為這種離子插入的方法將有望成為設計強磁電耦合和自旋電子多功能材料的普適方法。相關成果以“Realizing Magnetoelectric Coupling with Hydrogen Intercalation”發表于Phys. Rev. Lett.期刊上。

【圖文導讀】

圖一、總體設計思路及(SrCoO_2.5)₈H₁內磁電耦合示意圖
（a）使用“氫氧根” 作為調控手柄同時控制磁性和鐵電性的概念示意圖；

（b）(SrCoO_2.5)₈H₁內的磁電耦合。

圖二、tet1和oct1兩種構型電極化差值的起源
（a）極化改變的貢獻：“氫氧根“旋轉的貢獻和電荷序變化導致的電荷轉移的貢獻；

（b）在oct1構型（左）和tet1構型（右）中，位于氧四面體Co1（灰色線）和氧八面體Co2（藍色線）的態密度圖，證明了電荷轉移與電荷序之間的關系。

圖三、(SrCoO_2.5)₈H₁的四種構型示意圖
（a）TT構型:兩個氫氧根都指向氧四面體；

（b~c）TO和OT構型:一個氫氧根指向八面體，另一個指向四面體；

（d）OO構型:兩個氫氧根都指向氧八面體。

【小結】

綜上所述，作者通過引入了一個新的調控手柄-“氫氧根”，來同時控制AFM過渡金屬氧化物中的磁性和鐵電性。正如作者在氫離子插入SrCoO_2.5例子中所闡述的那樣，這是一種設計強磁電耦合室溫多鐵性材料的新方法。研究結果表明，這種離子嵌入的方法是設計新型功能性磁電和自旋電子材料的普適而有前景的方法。

文獻鏈接：Realizing Magnetoelectric Coupling with Hydrogen Intercalation（Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 117601）

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