中科院寧波材料所和中國人民大學Phys. Rev. B: 堆垛方式調控雙層CrI3的層間磁序

【引言】

自二維磁性材料被成功制備以來，人們一直極度關注其磁性的調控。特別是對于雙層?CrI₃而言，近期有多篇文獻[Nature 546, 270 (2017); Science 360, 1214 (2018); Science 360, 1218 (2018); Nat. Mater. 17, 406 (2018)]報道其具有層間反鐵磁序，并且在施加外場后，可以實現從反鐵磁性到鐵磁性的轉變，并觀察到巨大的隧穿磁阻。文獻報道稱，CrI₃會在220K左右發生由溫度誘導的結構相變，由單斜相（高溫相）轉變成六方相（低溫相）。人們通常認為類石墨烯堆垛六方相是低溫穩定結構，然而，研究團隊的密度泛函理論計算發現該結構的雙層 CrI₃ 具有穩定的層間鐵磁序，并非實驗上所發現的層間反鐵磁序。因此，雙層 CrI₃磁性相關的研究焦點之一在于確定其真實的材料結構及層間耦合機制。

【成果簡介】

近期，中科院寧波材料所鐘志誠研究員（共同通訊）和中國人民大學季威教授（共同通訊）領導的研究團隊在Phys. Rev. B上發表了題為“Stacking tunable interlayer magnetism in bilayer CrI₃”的研究論文。該工作基于第一性原理計算研究了雙層CrI₃中的層間磁耦合機制，發現堆垛方式可以調控層間耦合形式，從而誘導出不同的層間磁基態：其中低溫相堆垛結構為層間鐵磁序，而該工作預測的高溫相堆垛結構為層間反鐵磁序。文章中還指出，在以往的實驗報道中，由于實驗樣品制備的原因，CrI₃雙層結構會受到BN等襯底的限制，在降溫后并沒有發生結構轉變，而是保持了反鐵磁態的高溫相結構。該工作解決了最近一系列實驗中雙層CrI₃層間反鐵磁序來源這個懸而未決的問題，提出了一種在弱非共價耦合極限下的磁耦合機制，并為二維材料中利用堆垛的自由度調控磁性提供了可能。在審稿期間，該工作的預印本（arXiv:1806.?09274）已被引用十余次，部分理論預測最近分別被復旦大學吳施偉教授團隊及瑞士巴塞爾大學（University of Basel）的P. Maletinsky教授團隊的實驗工作所證實[arXiv:1904.03577；Science 10.1126/science.aav6926 (2019)]。

該工作被Phys. Rev. B的編輯推薦為“Editors' Suggestion”。寧波材料所博士后蔣沛恒博士、中國人民大學博士生王聰為文章的共同第一作者。該工作得到了國家基金委、中國科學院、中國人民大學、中國博士后科學基金等的資助。該工作中的數值計算是在寧波材料所超算中心、中國人民大學高性能計算中心及上海超算中心進行。

【圖文導讀】

圖1?

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(a)類石墨烯堆垛的雙層 CrI₃結構(低溫相結構，LT?phse)；(b)該工作預測的堆垛結構(高溫相結構，HT?phase)，該結構可由低溫相結構通過層間平移得到。(c)高溫相結構和低溫相結構的過渡勢壘。由于兩種堆垛結構存在一個高于10 meV/Cr的勢壘，因此亞穩態的高溫相結構也能夠穩定存在。

圖2?低溫相和高溫相結構的雙層、三層、四層及塊體CrI₃的層間磁序能量。低溫相結構的基態均為層間鐵磁序，而高溫相結構的基態均為層間反鐵磁序。

圖3

?(a)和(c)分別為低溫相和高溫相的差分電荷密度；(b)和(d)分別為低溫相和高溫相的自旋密度。在雙層CrI₃中，層間I-5p軌道的共線耦合使其呈現層間鐵磁，非共線耦合呈現層間反鐵磁。在低溫相中，其接近于共線耦合，因此為層間鐵磁；高溫相中同時具有共線耦合和非共線耦合，但非共線耦合貢獻較大，因此呈現出較弱的層間反鐵磁。

文章鏈接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.99.144401?(Phys. Rev. B 99, 144401 (2019))

本文由中科院寧波材料所鐘志誠研究員團隊供稿。

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