哈爾濱工業大學夏龍組ACS?Applied Materials & Interfaces封面：鋰鋁硅石墨烯復合吸波材料

期刊封面

【前言】

近年來，石墨烯以其獨特的二維結構和超低密度、高比表面積、優異的環境穩定性等優異性能，作為一種微波干擾屏蔽材料而受到廣泛關注。然而，大多數電磁波（EM）入射到石墨烯表面時都會經歷反射過程，因為石墨烯的復介電常數過高，阻抗匹配較差。相對復介電常數和相對復磁導率直接決定了材料的吸波性能。目前采用較多的方法為將石墨烯與各種磁性粒子復合，通過電磁參數的協同作用調節阻抗匹配，增強吸波性能。最常用的為鐵氧體，但單一鐵氧體復合材料存在吸波頻帶窄的問題，為了改善這一問題往往還需加入其他材料，使制備過程繁瑣。另一種可以調節石墨烯阻抗匹配的方式為在石墨烯中加入擁有相對較低的介電常數實部（ε′=1-5）和低介電損耗角正切? ? ? ? ? ? ? （tan δ?≤ 0.01）的透波材料。鋰鋁硅（L A S）微晶玻璃作為一種重要的微晶玻璃體系，由于其超低熱膨脹率、高溫穩定性和化學耐磨性具有廣泛的應用。鋰鋁硅（L A S）具有超低的介電常數? ? （ε′= 2.78 ，tan δ =0.01）。最近，將石墨烯與陶瓷材料復合已成為新的研究熱點。

【成果簡介】

近日，哈爾濱工業大學夏龍副教授課題組采用溶膠-凝膠法、水熱反應法和熱處理法，通過添加硅烷偶聯劑KH-550，成功地將硅酸鋁鋰(LAS)納米粒子加載到石墨烯(rGO)納米薄片上，合成了一種新型吸波材料。通過LAS納米粒子和KH-550只調控rGO的復介電常數，得到的LAS/rGO-KH-550復合材料在16.48 GHz時最大反射損耗達到-62.25 dB，厚度只有2.7 mm，帶寬在-10 dB以下達到6.64 GHz。LAS/rGO-KH-550在所有X和Ku波段(8-18 GHz)的有效吸收均低于-20 dB。這項工作將為開發各種新興應用的高性能吸波材料開辟新的途徑。成果以“Permittivity-Regulating Strategy Enabling Superior Electromagnetic Wave Absorption of Lithium Aluminum Silicate/rGO Nanocomposites”為題發表在國際著名期刊ACS Applied Materials & Interfaces 上，并被選為封面文章。通訊作者為哈爾濱工業大學材料學夏龍副教授，第一作者為哈爾濱工業大學碩士魯思如。

圖1?LAS/rGO-KH-550復合材料的制備過程

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圖2 LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550復合材料的SEM圖

(a) LAS/rGO的SEM圖；

(b) K1的SEM圖；

(c) K2的SEM圖；

(d) K3的SEM圖；

(e) K4的SEM圖。

圖3?LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550復合材料的TEM和LAS粒徑分布統計圖對比

(a-b) LAS/rGO復合材料的TEM圖；

(c) LAS/rGO復合材料的LAS粒徑分布統計圖；

(d-e) K1的TEM圖；

(f)?K1的LAS粒徑分布統計圖；

(g-h) K2的TEM圖；

(i) K2的LAS粒徑分布統計圖；

(j-k) K3的TEM圖；

(l) K3的LAS粒徑分布統計圖；

(m-n) K4的TEM圖；

(o) K4的LAS粒徑分布統計圖。

圖4 rGO、LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550的XRD及Raman圖

(a)樣品的XRD圖；

(b)樣品的拉曼光譜圖。

圖5?rGO、LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550的吸波性能對比

(a) rGO的3D吸波反射損耗RL圖；

(b)LAS/rGO復合材料的3D吸波反射損耗RL圖；

(c) K1的3D吸波反射損耗RL圖；

(d) K2的3D吸波反射損耗RL圖；

(e) K3的3D吸波反射損耗RL圖；

(f) K4的3D吸波反射損耗RL圖。

圖6?rGO、LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550的吸波頻寬對比

(a) rGO的3D吸波RL投影圖；

(b)LAS/rGO復合材料的3D吸波RL投影圖；

(c) K1的3D吸波RL投影圖；

(d) K2的3D吸波RL投影圖；

(e) K3的3D吸波RL投影圖；

(f) K4的3D吸波RL投影圖。

圖7 rGO、LAS/rGO和LAS/rGO-KH-550的復介電常數及復磁導率對比

(a)介電常數實部；

(b)介電常數虛部；

(c)磁導率實部；

(d)磁導率虛部

圖8 樣品的損耗角正切和衰減常數

(a)介電損耗角正切；

(b)磁損耗角正切；

(c)衰減常數

圖9 LAS/rGO-KH-550復合材料的吸波機理圖

【結論】

采用三步法成功地制備了LAS/rGO-KH-550納米復合材料。rGO表面由于熱還原過程形成的缺陷和表面少量殘留基團會產生偶極極化和相應的弛豫損耗。LAS粒子具有透波性，可以降低rGO的介電常數，減少電磁波在材料表面的反射。通過KH-550的加入增強了rGO與LAS粒子的界面結合，從而進一步調節了復合材料的介電常數，rGO上附著的LAS粒子形成的微型電容器結構增強了復合材料的吸波性能。LAS/rGO-KH-550復合材料在X和Ku波段具有較強的電磁波吸收能力（RL=-62.25 dB），有效吸收頻寬達到6.64 GHz，而且填充量低，僅為20 wt.%。在X和Ku波段整體都有超過-20?dB的有效吸收。由于其薄、輕、寬的吸波性能，這項工作將為開發各種新興應用的高性能吸波材料開辟新的途徑。

通訊作者簡介

夏龍，哈爾濱工業大學（威海）材料科學系系主任，博士，副教授,碩士生導師。山東省復合材料學會常務理事，山東省陶瓷專家委員會委員。主要的研究玻璃陶瓷的溶膠凝膠法合成、負膨脹微晶玻璃材料、纖維增強陶瓷基復合材料的研究工作。主持國家自然科學基金、國防配套項目、航天創新基金、軍品橫向等多項課題。承擔陶瓷基復合材料連接環、透波陶瓷罩體等多個關鍵部件的研發工作。獲黑龍江省自然科學一等獎和省高校科技進步獎各一項。在Acta Mater、Corrosion Sci、J. Euro Ceram Soc. Ceram Int、Mater Lett等國際期刊上發表SCI收錄論文40余篇。獲得8項國家發明專利授權。

文獻鏈接：Lu Siru，Xia Long，Xu Jiaming，Ding Chuheng，Li Tiantian，Yang Hua，Zhong Bo，Zhang Tao，Huang Longnan，Xiong Li，Huang Xiaoxiao，Wen Guangwu.?Permittivity-Regulating Strategy Enabling Superior Electromagnetic Wave Absorption of Lithium Aluminum Silicate/rGO Nanocomposites[J].ACS Applied Materials & Interfaces，2019，11(20)：18626-18636.

本文系哈爾濱工業大學夏龍副教授課題組供稿。

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