Nature?Communication：具有異質結構的高效鈣鈦礦量子點太陽能電池

【背景介紹】

金屬鹵族鈣鈦礦半導體材料在太陽能電池，光二極管，傳感器和其它光電器件的應用中表現出了顯著的優良特性。低維及納米結構的材料通常可賦予材料進一步拓展應用的空間。如二維鈣鈦礦結構可有效提高鈣鈦礦太陽能電池的穩定性，從而極大推進了鈣鈦礦太陽能電池的商業化進程。零維的量子點鈣鈦礦結構不僅具有更高的鈣鈦礦相穩定性，還具更廣泛鈣鈦礦材料的離子可調控性。此外，鈣鈦礦量子點表面基團的可調控性，能實現對于采用溶液法沉積的鈣鈦礦薄膜電池中無法實現的器件結構。

【成果簡介】

近期，美國國家可再生能源實驗室Joseph?M?Luthur團隊與南開大學張明慧教授以及李國然教授團隊合作，采用逐層沉積法，制備了由不同組分量子點層構成的鈣鈦礦吸收層。通過在鈣鈦礦層內部引入該異質結構，有效提高了電子與空穴的分離及收集，并通過調控異質結位置以及各層量子點的組成探究了其對光伏性能的影響。文中描述了一種可有效提高鈣鈦礦太陽能電池性能的異質結構，其組裝的鈣鈦礦量子點太陽能電池的穩定輸出的光電轉換效率可達15.74%.

相關研究發表于Nature?Communication上，論文第一作者為南開大學CSC聯陪博士生趙乾，通訊作者為美國國家可再生能源實驗室Joseph?M?Luthur

【圖文導讀】

首先通過采用量子點特有的層層沉積方法，制備了由不同量子點層組成的鈣鈦礦薄膜，并通過ToF-SIMs驗證了鈣鈦礦薄膜內不同組分量子點層界面的存在及其穩定性（圖一）。利用XPS和UPS對各組分量子點進行表征，得出各組分鈣鈦礦量子點的能級結構，進而設計了鈣鈦礦量子點薄膜的內部異質結構，以實現電子和空穴的有效分離及傳輸（圖二）。通過利用該鈣鈦礦薄膜內的異質結構，并對異質結位置及其各層量子點組分進行優化，組裝了光電轉換效率可達15.74%的鈣鈦礦量子點太陽能電池（圖三）。為了進一步探究其工作機理，對具有異質結的鈣鈦礦薄膜進行瞬態光譜測試（圖四），驗證了該異質結構可改善鈣鈦礦薄膜內的電子和空穴的分離與收集，提高鈣鈦礦量子點太陽能電池的短路電流，從而實現對器件光電轉換效率的提高。

圖1 鈣鈦礦量子點薄膜內的異質結構

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a,?由采用不同量子點逐層沉積以制備具有內部異質結的鈣鈦礦吸光層的示意圖。?b-d,?結構為CsPbI₃/TiO₂ (b), CsPbI₃/Cs_0.25FA_0.75PbI₃/TiO₂?(c) 和Cs_0.25FA_0.75PbI₃/CsPbI₃/TiO₂? (d)的ToF-SIMs。

圖2 鈣鈦礦量子點薄膜內部異質結的光學及電學特性

a,?不同組分的鈣鈦礦量子點以及太陽能電池中其它各層的能級圖。b,?采用不同位置的內部異質結的鈣鈦礦量子點太陽能電池的EQE。c，采用不同底層組分量子點的內部異質結的鈣鈦礦量子點太陽能電池的EQE。

圖3 鈣鈦礦量子點太陽能電池的光伏性能

a,鈣鈦礦量子點太陽能電池的截面STEM-HAADF，其結構為Glass/ITO/TiO₂/Cs_0.25FA_0.75PbI₃/CsPbI₃/spiro-OMeTAD/MoO_x/Al.。b-c,?在內部異質結中采用不同的Cs_0.25FA_0.75PbI₃量子點層與CsPbI₃量子點層的厚度比例，其器件的JV曲線和在0.95V的穩定輸出效率。d-e，在內部異質結中底層采用不同組分量子點，其鈣鈦礦量子點太陽能電池的JV曲線和在0.95V的穩定輸出效率。

表1 鈣鈦礦量子點太陽能電池的光伏性能參數

在內部異質結中采用不同的Cs_0.25FA_0.75PbI₃量子點層與CsPbI₃量子點層的厚度比例，其器件的JV曲線和在0.95V的穩定輸出效率的參數。

圖4 鈣鈦礦量子點異質結薄膜的瞬態吸收光譜

a,異質結薄膜的瞬態吸收光譜b，在鈣鈦礦量子點異質結薄膜的結構示意圖。c從Cs_0.25Fa_0.75PbI₃層激發的鈣鈦礦量子點異質結薄膜的瞬態吸收光譜。d-e，分別為從CsPbI₃層和Cs_0.25Fa_0.75PbI₃層激發的鈣鈦礦量子點異質結薄膜的光譜信號衰減時間與組分比例的關系。f-g，分別為CsPbI₃和Cs_0.25Fa_0.75PbI₃鈣鈦礦量子點薄膜的瞬態吸收光譜。

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-10856-z

本文由美國國家可再生能源實驗室與南開大學聯合團隊供稿

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