上海理工大學王現英教授團隊J MATER CHEM A綜述：用于析氧反應的層狀雙氫氧化物電催化劑最新進展

引言

發展可持續清潔能源是社會進步的需求，自20世紀70年代以來H₂作為能源載體一直以來被寄予厚望。水電解制氫則是一種重要途徑，但水電解制氫時陽極析氧反應（OER）極高能耗限制了大規模應用。因此開發高效低成本的OER電催化劑已成為一項非常熱門的研究課題。現已商業用于OER的電催化劑主要是性能優異的Ru、Ir等貴金屬，但因其稀缺性而難以規模化。因此尋找具低成本、高效率、高穩定性的非貴金屬OER催化劑顯得尤為關鍵。層狀雙氫氧化物（LDHs）作為一類具有獨特的二維層狀結構和優異的物理化學性質的材料引起了廣泛關注和研究。近年來LDHs?OER催化劑研究迅速發展，因此，系統性總結LDHs改性策略、性能評估方法、催化機理等是非常必要的。

成果簡介

近日，上海理工大學材料科學與工程學院王現英教授（通訊作者）、王平副教授（通訊作者）和研究生蔡正陽(第一作者)系統總結了近年來層狀雙氫氧化物材料在催化水電解產氧領域研究進展。首先基于LDHs的各種改性策略對這類材料的設計方法進行了全面概括。具體包括：納米結構設計、不同種類導電載體復合、陽離子部分取代、層間陰離子置換、空位缺陷引入、理論模擬計算和原位表征技術相結合。緊接著，按過渡金屬組分的組成差異，將現有文獻報道LDHs材料進行詳細地分類總結。最后，為了開發可用于大規模生產的OER催化劑和配套電解水設備單元，闡述了LDHs OER電催化劑結構設計所面臨的挑戰以及未來可能的研究方向。

相關成果以題為“Recent advances in layered double hydroxide electrocatalysts for the oxygen evolution reaction”發表在Journal of Materials Chemistry A (IF: 10.733)上。

圖文導讀

圖1基于綜合水電解系統的可再生氫能源利用體系。

圖2?

（a）LDHs在堿性條件下的OER機制。（b）OER過程的Gibbs自由能圖。

圖3?用于評估LDHs OER性能的Tafel斜率與η10之間的關系。

圖4 LDHs設計策略總結

圖5 LDHs的不同形貌設計

圖6 LDHs復合不同導電基體

圖7 LDHs層中元素摻雜和層間陰離子替換

圖8 在LDHs中引入空位缺陷

圖9 LDHs 催化OER過程的理論模擬和原位表征的應用

圖10 LDHs在光催化，光電催化水分解的拓展應用

小結

i）精確控制LDHs的結構是一項艱巨的挑戰，例如合成更均勻排列的LDHs納米陣列，分層多孔LDHs納米片和超薄少層的LDHs。

ii）需要進一步尋求LDHs載體以優化導電性，例如金屬、缺陷石墨烯類。

iii）LDHs材料中活性位點機理尚不完全清楚，有必要從實驗和理論兩個方面明確地闡明不同類型活性位點的可能來源，尤其是不同活性位點的配位環境和化學計量比，以降低OER過程決速步驟的能壘。

iv）材料的理論計算，例如密度泛函理論（DFT）的快速發展，它可以幫助估計活性位點的吸附和解吸能力，每個催化步驟的自由能變化等，為篩選高性能LDHs材料提供理論指導。

v）大多數LDHs性能仍然僅在強堿環境中才能完全發揮。然而，這會導致電極和電池組件嚴重腐蝕，1千小時以上穩定性測試有待進一步明確。

vi）原位表征技術（例如，原位電化學、顯微鏡/光譜學）正在迅速發展，這能有助于在分子水平上理解催化過程的機理。

文獻鏈接：

Recent advances in layered double hydroxide electrocatalysts for the oxygen evolution reaction (J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 5069-5089, DOI: 10.1039/C8TA11273H)

本文由上海理工大學王現英教授團隊供稿。

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