哈佛大學Nature Communications：單層WSe2局部應變中的暗激子

納米小白 2年前 (2022-01-23) 2510瀏覽

引言

WSe2單層是直接帶隙半導體，其光學特性受束縛電子-空穴對(即激子)的存在所支配。WSe2是更大類別的半導體過渡金屬二鹵族化合物(TMDs)的成員，它有幾個吸引人的特性: 其單層具有光學暗激子基態，可以容納單光子源，并具有潛在的激子漏斗。關鍵是，在WSe2單層上施加的局部應變可以用來控制激子的能量，誘導漏斗，并實現單光子源。

之前的研究中，對原子薄的半導體中局部應變效應的研究僅限于靜態或室溫。在低溫環境中動態應用應變方面的重要進展迄今仍停留在低應變狀態(<0.5%)。因此，在高應變時，局部應變對激子性質的精確影響還未被詳細研究。

這項最新研究通過在低溫下動態生成亞微米尺度(~100 nm)的應變，系統地闡述了局部施加應變對WSe2單層中自由(與缺陷束縛相反)激子的作用。作者使用納米雕刻的錐形光纖的尖端實現WSe2單層的局部形變，并光學探測該區域。將光纖安裝在壓電納米定位器上，能夠控制和可逆地拉伸懸浮的WSe2單層。利用光纖的基模在光纖的側面激發和收集發射來實現光學表征。設計的光纖尖端半徑為240 nm，以最大限度地提高~700 nm光的耦合效率，同時保持良好的局域激發和收集剖面。作者在兩層六方氮化硼(hBN)之間封裝了單層WSe2，以增加抗撕裂能力。WSe2單層的封裝和懸浮也可以改善空間均勻的光學性能。

研究進展

近日，哈佛大學的Hongkun Park和Marko Lon?ar（共同通訊）等人開發了一種技術，用于探測這種單層膜中納米尺度應變中的自由激子動力學。利用納米錐形光纖在5 K時產生應變，同時探測WSe2單層的近場光響應。當單層被光纖推動時，其最低能態位移高達390 meV(> WSe2單層帶隙的20%)。這些紅移峰的偏振和壽命測量表明它們起源于暗激子。自由暗激子在其長壽命期間被匯集到高應變區域，并且是低溫下漂移和擴散的主要參與者。相關成果發表在Nature Communications (“Probing dark exciton navigation through a local strain landscape in a WSe2 monolayer”, DOI: 10.1038/s41467-021-27877-2)上。

圖文介紹

圖1?應變相關光譜的低溫纖維技術?? 2022 The Authors

a 與hBN/WSe2/hBN異質結構的光纖接口示意圖。

b 240 nm半徑的光纖尖端和700 nm的激發和收集曲線的模擬;

c 低溫環境(T = 5 K)下通過器件并通過光纖采集的白光(如圖所示)光譜;

d 5 K條件下光纖收集到的PL;

e 當通過增加壓電定位器電壓來推動光纖設備時，XA:1s透過峰的能量隨著纖維位移的增加而降低;

f 對于e中相同的光纖位移， PL中X0和X?的能量減小;

圖2?應變誘導激子響應在T = 5 K時的透射率和可調性的PL譜 ?? 2022 The Authors

a 對于器件D3，當Vp = 0(在異質結構與光纖接觸之前)和Vp = 10 V時， XA:1s的透過峰;

b 光纖收集到的PL在Vp = 0處有一個特征X0，與XA:1s的能量相匹配;

c PL譜隨壓電定位器電壓的變化呈現出兩個特征分支;

圖3?用偏振選擇性PL光譜法測量躍遷偶極矩 ?? 2022 The Authors

a 利用偏振選擇性共聚焦從WSe2單層側面收集光的方案;

b 在器件形變(Vp = 0)之前，選擇X偏振光時出現X?，選擇z偏振光時出現D0;

c 在Vp = 10 V時，紅移特征(<1.6 eV)的z極化程度遠遠大于水平分量(~1.7 eV);

圖4?暗和亮激子穿越局部應變 ?? 2022 The Authors

a 時間分辨PL;

b hBN/WSe2/hBN異質結構中應變的有限元建模;

c 由纖維面引起的應變誘導能量勢示意圖；

總結

作者開發的實驗技術能夠實現在WSe2單層中局部產生和光學探測應變場。值得注意的是，利用應變，作者實現了高達390 meV的暗激子PL峰紅移，這相當于未應變的WSe2單層帶隙的20%。電荷控制與器件應變兼容。這種特殊的可調諧性，從可見光到近紅外，突出了二維材料實現新型光電器件的潛力。最后，作者揭示了暗激子在穿越應變場的能量傳輸中所扮演的角色。雖然已經理解這些單光子源可能來自激子與缺陷的結合，但激子如何有效地到達缺陷還不清楚，暗激子的基本作用以前也沒有被實驗驗證。因此，本文結果支持了最近的理論說法，即自由暗激子的有效漏斗是局部應變下形成單光子源的關鍵因素。本文結果還表明，MoSe2單層中應變誘導單光子源的缺乏可能源于暗激子不是該系統中最低能量激子狀態的事實，這為一些理論著作中提出的解釋提供了另一種解釋。

文獻鏈接：Probing dark exciton navigation through a local strain landscape in a WSe2 monolayer. 2021, Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-021-27877-2.

本文由納米小白供稿

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