南昆士蘭大學陳志剛教授團隊：面向產業化的廉價、大規模、高性能石墨基柔性熱電材料及器件

熱電材料可以實現熱能和電能的直接轉換，由于具有輕質、便攜、無噪音、環保等優點，是緩解能源危機和環境污染的重要前沿材料。柔性熱電材料和器件的開發更是可穿戴電子、廢熱收集和可植入式醫療器械等方向的關鍵技術。然而目前的主流的柔性熱電材料仍面臨成本高、制備復雜和后處理繁瑣等巨大難題。開發快速可規模化生產的柔性熱電材料，對熱電材料的快速普及和規模化應用具有重要意義。

南昆士蘭大學陳志剛教授團隊在傳統石墨熱電復合材料及器件的研究上取得了新進展，相關成果以標題為 “Cheap, Large-Scale, and High-Performance Graphite-Based Flexible Thermoelectric Materials and Devices with Supernormal Industry Feasibility” （DOI: 10.1021/acsami.1c24649） 的文章發表在 《ACS Applied Materials & Interfaces》，第一作者為南昆士蘭大學博士研究生孫帥，該研究同時得到了無錫海特新材料研究院白永平教授和南京工業大學劉慶豐教授的支持。此項工作實現了25×20 cm²級別的石墨基熱電薄膜的批量制備，整個制備周期僅為10 min，且復合薄膜的原料組分均可商業化批量采購。優化后的復合薄膜功率因子在室溫下達到87 μW m^-1?K^-2，并在150 ℃時提升至94 μW m^-1?K^-2。由于本文復合薄膜的低成本、高效率制備，其性價比（S²σ/單價）達到7250 μW g m^-1?K^-2 $^-1，優于大多數現有的柔性熱電材料。此外，團隊以此復合薄膜為基礎，制備了兩種適應不同使用條件的熱電器件：一、以聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）為基底熱電手環，在3.9 ℃的溫差下可集成 3.70 mV 的開路電壓；二、以硅膠進行灌封，得到的器件具有高透明性和自粘性，以手機作為熱源（ΔT?= 0.4 ℃）所集成的開路電壓達到0.65 mV，以浸沒入河水中作為冷源（ΔT?= 1.6 ℃）所集成的開路電壓可達1.33 mV。本工作為柔性熱電材料的高效產業化和傳統碳材料在熱電領域的應用提供新思路。

【圖文導讀】

圖1.（a）EG₃-GIC2₇（本工作，其中EG代表膨脹石墨、GIC代表可膨脹石墨）與其他代表性柔性熱電材料（包括有機聚合物、純EG和EG/聚合物共混物）的室溫功率因子和性價比（S²σ/單價）的對比，（b）EG-GIC復合材料制備過程的示意圖，（c）大規模制備的EG₃-GIC2₇復合薄膜。注：EG、GIC1（170目）、GIC2（90目）復合材料命名方法如下：例如EG₃-GIC2₇是指EG和GIC2的復合比例為3:7（wt:wt）。

圖2.（a-c）復合薄膜的熱電性能：電導率σ、塞貝克系數S和功率因子S²σ，（d）EG、GIC和EG-GIC復合材料的粒度分布，（e）拉曼譜圖，（f）X射線衍射譜圖，（g，h）X射線光電子能譜圖，以及（i）EG-GIC復合材料的熱重分析曲線。

圖3.（a）EG₂-GIC1₈，（b，c）EG₃-GIC2₇的掃描電子顯微鏡圖像，（d）EG₂-GIC1₈，（e）EG₃-GIC2₇的EDS圖像和（f）EG-GIC復合材料中的載流子傳輸示意圖。

圖4. EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇的熱電性能隨溫度變化曲線（a）σ，（b）S，（c）S²σ，（d）EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇的拉伸曲線，（e）EG₂-GIC1₈和EG₃-GIC2₇在不同彎曲比下的相對電阻率R/R₀，以及（f）EG₃-GIC2₇在不同彎曲時刻下的電阻。

圖5. （a-d）以PET為基地的自制熱電器件，和（e-j）以硅膠灌封作為保護的自制熱電器件。

【作者介紹】

陳志剛教授（通訊作者），澳大利亞昆士蘭科技大學能源學科講席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials），昆士蘭大學和南昆士蘭大學榮譽教授。長期從事功能材料在能量轉化的基礎和應用研究。2008年博士畢業，師從成會明院士和逯高清院士。博士畢業后前往澳大利亞昆士蘭大學機械與礦業學院工作，先后擔任研究員，高級研究員，榮譽副教授，榮譽教授，后轉入南昆士蘭大學擔任副教授（2016）和教授（2018）。目前是昆士蘭科技大學能源學科講席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials， 2021）。先后主持共計二千萬澳元的科研項目，其中包括8項澳大利亞研究委員會、1項澳大利亞科學院、2項州政府、10項工業項目和10項校級的科研項目。共指導17名博士生和15名碩士研究生，其中已畢業博士生9名和碩士生7名。在Nat. Energy、Nat. Nanotech.、 Nat. Commun.、Chem. Rev. 、Prog. Mater. Sci.、 Adv. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. In. Ed. 等國際學術期刊上發表330余篇學術論文, 被SCI引用19500余次，H-index達到72，是科睿唯安“高被引科學家”。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c24649