Science：首次在二維材料中發現了強電子相關性的直接證據

一、?【導讀】

近年來，物理學家發現了能夠將電子特性從金屬轉換為絕緣體，甚至轉換為超導體的材料。這些材料，包括“魔角”石墨烯和其他合成的二維材料。通過范德華作用力，這些二維材料間可以進行垂直堆疊組裝，對晶格不匹配的單層晶體進行耦合。由于不同材料中的單層晶體的晶格結構不同，在組裝時常常會出現晶格失配的現象，這種晶格失配會導致摩爾斑圖的出現。這類摩爾斑圖可以看做是組分晶體結構中出現的二維周期勢調控，即摩爾超晶格。在三層石墨烯/氮化硼（TLG/hBN）異質結構中，摩爾超晶格會改變本征石墨烯的能帶，產生自相似的超晶格子帶，進而會局部地打破石墨烯的晶格對稱性，導致超導-絕緣體轉變的出現。到今天，這些材料的物理學特征仍舊是一個謎，物理學家懷疑它與“電子關聯性”或兩個帶負電電子之間的相互作用的影響有關。盡管這些量子相互作用對大多數材料的性質幾乎沒有影響，但在二維材料中，這些量子相互作用可能是主要影響。了解這類材料的電子相關性可以幫助科學家設計奇特的功能材料，例如非常規超導體。

二、?【成果掠影】

近日，麻省理工學院、上海交通大學、復旦大學、加州大學伯克利分校、日本國家材料科學研究所合作在理解二維材料電子相關性方面邁出了重要的一步。研究人員在Science上發表的題為“Spectroscopy signatures of electron correlations in a trilayer graphene/hBN moiré superlattice”的成果揭示了一種采用ABC構型堆疊的三層石墨烯/六方氮化硼（TLG/hBN）超晶格的二維材料中電子關聯性的直接證據。這種材料先前已被證明可以從金屬轉變為絕緣體再到超導體。研究人員首次直接檢測到材料特殊絕緣狀態下的電子關聯性。他們還量化了這些相關性的能量尺度，或電子之間相互作用的強度。結果表明，ABC構型的三層石墨烯可以成為探索和設計其他電子相關性的理想平臺，例如驅動超導的電子關聯性。

三、?【文章思路脈絡】

堆疊在六方氮化硼層上的ABC三層石墨烯與研究較多的兩層魔角石墨烯相似，因為這兩種材料都含有石墨烯層。石墨烯由排列成六邊形圖案的碳原子晶格組成，很像鐵絲網。六方氮化硼（hBN）具有類似的、稍大的六方圖案。在ABC三層石墨烯中，三片石墨烯以相同的角度堆疊，并且彼此略微偏移，就像分層的奶酪片。當ABC三層石墨烯以0度扭角置于hBN上時，所得的結構形成了具有周期性的 “摩爾超晶格”，其周期性決定了電子如何流過材料。這種晶格結構迫使電子定位并為電子相關性創造條件，從而對材料的宏觀性質產生重大影響。

研究員們試圖探索ABC三層石墨烯，以獲得電子關聯性的直接證據并測量它們的強度。他們首先合成了一個摩爾超晶格材料樣本，并創建了一個帶有能量阱的超晶格，每個能量阱通常可以容納兩個電子。他們施加了足夠的電壓來填充網格中的每個能量阱。然后，他們尋找到材料中所有電子具有幾乎相同能量的理想狀態，以使電子關聯性占主導地位并影響材料的特性。該團隊使用他們開發的一種獨特的光學技術來確認該材料確實具有這種理想狀態，然后稍微調低電壓，使得只有一個電子占據晶格中的一個能量阱。在這種“半填充”狀態下，該材料被認為是一種莫特絕緣體——一種奇怪的電子狀態，本應該能夠像金屬一樣導電，但由于電子關聯性，該材料表現為絕緣體。他們將不同顏色或波長的光照射到材料上，并尋找材料吸收的峰值或單個特定波長（該波長對應于一個光子，其能量剛好足以將電子踢入相鄰的半填充井中），以研究是否可以在半填充的莫特絕緣狀態下檢測到這些電子相關性的影響。在他們的實驗中，該團隊確實觀察到了一個峰值——首次直接檢測到這種特定摩爾超晶格材料中的電子關聯性。然后他們測量了這個峰值以量化相關能量或電子排斥力的強度。他們確定這大約是 18 meV。結果表明，強關聯電子是這種特殊二維材料物理特性的基礎。通過這項新研究，該團隊已經證明ABC三層石墨烯/hBN摩爾超晶格是探索和設計更奇特的電子態（包括非常規超導性）的理想平臺。

四、?【數據概覽】

圖1??ABC堆疊三層石墨烯/六方氮化硼超晶格trilayer graphenehexagonal boron nitride moiré superlattice (TLG/hBN) 器件結構和帶間光學躍遷 ??2022 AAAS

圖2?零摻雜時與位移場相關的帶間光學躍遷 ??2022 AAAS

圖3??關聯絕緣態的光學躍遷 ??2022 AAAS

圖4??磁場誘導的關聯絕緣狀態中的光學躍遷 ??2022 AAAS

五、【成果啟示】

使用傅里葉變換紅外光電流光譜對TLG/hBN的光譜測量提供了TLG/hBN摩爾超晶格中電子關聯效應的光譜證據。該項工作通過實驗確定了Hubbard模型相關參數的能量標度，這為準確的理論建模和理解該摩爾超晶格中觀察到的和預測的相關基態奠定了基礎。這里使用的FTIR光電流光譜技術也可以很容易地應用到其他二維摩爾超晶格器件，以揭示類似的奇異超導狀態。如果能夠了解非常規超導的機制，也許可以將低溫超導提升到更高的溫度。

論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg3036

本文又小藝供稿。