精品干貨：菊池花樣及其在EBSD和透射測試中的應用

晶體學取向是材料科學的重要組成部分，其對材料的力學性能有非常重要的影響。目前為止，能夠將晶粒形貌與取向相結合的表征技術為EBSD和TEM。同時，這兩門技術也是材料類研究中經常要用到的表征手段。在EBSD和TEM中，晶體取向的信息都是通過菊池花樣來獲取，尤其在透射實驗中，若不能對菊池花樣有清晰的認識，相應的轉軸操作則無法進行，排出的形貌也模糊不清。在這里，筆者將為大家介紹菊池花樣的產生原理及其在EBSD和TEM電鏡中的應用。

1. 【菊池花樣簡介】

菊池花樣是晶體與非彈性散射電子發生布拉格衍射后產生的衍射花樣。菊池花樣對材料的晶體取向非常敏感，不同取向產生的菊池花樣差異非常大，是用來分析晶體取向的利器之一。目前，電子背散射衍射（EBSD）和透射菊池衍射（TKD）以及TEM轉軸等技術都離不開對菊池花樣的正確解析。菊池花樣首先由日本科學家Kikuchi在1928年用透射觀察云母樣品時首次發現，后來經過多位科學家的努力，發明了Hough數學轉變并建立了倒易矢量與理論透射衍射花樣之間數理關系，這才將其應用在EBSD和TEM技術。然而大多數EBSD和TEM用戶對Kikuchi花樣所反映的信息缺乏理論了解，導致其不能進行深入的實驗操作和數據分析。對于初學者而言，理解菊池花樣比運用菊池花樣難度更大。 正確理解菊池花樣會讓你在EBSD和TEM的測試中如魚得水。

2. 【菊池花樣產生原理】

EBSD和TEM分別是利用背散射電子與透射電子的衍射效應產生菊池花樣的，二者產生菊池花樣的原理相同。本文則以透射電子為例，解析菊池花樣的產生原理。如圖1所示，當一束高能的透射電子打到樣品上時，入射電子束與樣品的某晶面碰撞發生彈性散射，伴隨著一小部分能量損失，從而形成了一個電子發散源。其中一些電子與原子面入射角度滿足布拉格方程：

nλ=2dsinθ

其中λ為電子束的波長，d為鏡面間距，θ為入射束與樣品表面法線的夾角，n為自然整數。

在三維空間中，所有滿足布拉格衍射的電子出現在各個方向上，形成一個衍射錐形環。對于(hkl)晶面來說，所有可能的衍射方向構成一個半頂角為90°－θ的衍射圓錐，這些圓錐和距離晶體較遠的磷光屏相截于兩支拋物線，由于θ值很小，這兩支拋物線非常接近于直線，因此在底片上得到的成對的菊池線看上去是兩條直線。同樣的，在(-h-k-l)晶面也會得到上述衍射，產生一個反向對稱的90°－θ的衍射圓錐。這樣就形成兩條平行的菊池線，也叫菊池帶。因此，菊池線的兩條邊是由(hkl)和(-h-k-l)晶面定義的。兩條菊池線之間的角距離對應2θ，正比于晶面間距。而真正的(hkl)的延伸面處于兩條平行線之間的中間位置。當多個晶面同時發生布拉格衍射時，則會形成由多個成對相互平行的菊池線組成的菊池花樣。

圖1?菊池花樣的產生原理

3. 【菊池花樣的理解】

從上可知，菊池花樣是晶體中所有符合布拉格衍射的晶面在磷光屏上的投影而形成。因此，每條菊池線對應于某個特殊的晶面，而相交的菊池帶則代表晶面的相交，則為一晶帶軸。在理解菊池花樣的同時，需要注意以下三點：

(1)?菊池帶的中心線是衍射晶面與熒光屏面的交線，因此每個菊池帶都可以指標化為產生該菊池衍射的晶面指數；

(2) 菊池圖上每一個點都是菊池帶相交的點, 對應于一個晶帶軸， 這些點可指標化為晶帶軸指數（如圖2所示）。

圖2?菊池花樣的理解，(a)圖中紅線代表衍射晶面,交點則代表晶帶軸;(b) 將鎳晶體單胞（代表樣品上該晶粒的取向）疊加在菊池圖上 ，藍色為 (2-20)面，黃色為 (020) 面，兩面交線為晶帶軸[001]方向，菊池極就是晶帶軸與熒光屏交點.

(3)既然菊池帶相交的點表示一個晶帶軸，在晶體中，每個晶帶軸都具有特定的對稱性。反之，根據對稱性就可以判斷出相應的晶帶軸，透射電鏡的操作就是根據衍射帶的對稱軸來確定特定的晶帶軸。下面結合透射電鏡中面心立方的例子，對菊池花樣中晶帶軸進行詳細理解。

每條菊池線線都是滿足布拉格衍射條件的晶面產生的，在透射電子衍射中，首先要求結構因子F≠0。衍射線的交點對應于兩個晶面的交線。在已知其中兩個晶面的指數，運用晶帶定律，便可可計算出晶帶軸。對于面心立方晶體而言，消光晶面指數的規律是奇偶混雜，即全奇全偶不消光。所以，在面心立方中，不消光的晶面有{111},{200},{220},{311},{204},{331}等。面心立方晶體結構材料在透射試驗時，常見的晶帶轉軸有[111]、[101]和[001]晶帶軸。由于[111]晶帶軸有6個等效晶面族，其產生的衍射線，線寬、線型也完全等效；因此[111]方向可以觀察到該晶體的三次對稱，當[111]晶帶軸剛好垂直于EBSD的熒光屏時，得到相鄰兩條衍射線夾角是60°的菊池花樣如圖3所示。

圖3 FCC的[111]晶帶軸投影于圖案中心的菊池花樣示意圖

以[101]為晶帶軸且不消光的衍射晶面有8個(見圖4中每條菊池線對應的晶面)，當[101]晶帶軸剛好垂直于EBSD的熒光屏時，在第一象限內衍射線間夾角∠1?、∠2、∠3、∠4分別是13.26°、22°、29.5°和25.24°，根據這些角度，就可以畫出其菊池衍射花樣。由于衍射線寬與對應的晶面間距成反比例關系，每條衍射線對應的寬度不一樣，具體如圖4所示。

圖4?FCC的[110]晶帶軸投影于圖案中心的菊池花樣示意圖

圖5為具體FCC晶體重三個晶帶軸實際所拍攝的菊池花樣，結合上述知識，大家可以進行自行理解。以[001]晶帶軸為例，該晶帶軸的(200)、(020)、(220)和(002)等4個晶面是滿足衍射條件的不消光晶面，根據晶面夾角的計算，當[001]晶帶軸位于磷光屏的中心時，可以得到相鄰菊池線夾角為45°。當晶帶軸的投影不在中心點時，投影傾斜導致衍射線間夾角發生相應的變化。

圖5?FCC晶體[100],[110]和[111]晶帶軸的菊池衍射球面以及二維投影

4.【菊池花樣的標定原理】

因為衍射圖與樣品的晶體結構密切相關，當晶體取向發生變化時，也一定會引起衍射圖的變化，如圖6所示。因此，菊池帶的位置可以用來計算樣品上各點的晶體學取向。菊池花樣的本質就是晶面放大后被屏幕截出的圖案。如果知道菊池花樣上3條不平行的菊池帶之間的夾角或者菊池軸之間的距離，以及菊池花樣中心距離衍射源的距離，便可以確定晶帶軸的指數，并根據菊池帶相對于樣品坐標軸的方向算出晶粒的取向。標定菊池花樣的基本依據為如下三點：

(1)菊池線對之間的夾角等于兩晶面之間的夾角；

(2) 在透射電鏡測試中，菊池線對間距等于相應衍射斑點到中心斑點之間的距離，滿足Rd=Lλ；

標定的過程可以分為以下三步：

（1）采用系統校準, 可計算產生菊池帶的兩個衍射面之間夾角；

（2）將這些計算結果與被分析晶體的結構（一系列面間夾角）相比較，以確定衍射圖中菊池帶是由哪些面衍射的，指標化各菊池帶；

（3）最后計算晶體取向（相對于樣品的宏觀特征參考坐標）；

圖6?精確測定晶體取向: 晶體微小轉動，菊池線產生可觀位移

例：如圖為鋁的菊池花樣。測量結果如下：R1=R2=8mm、R3=11.3mm、R4=13.3mm；從透射班到各菊池線的垂線間夾角為φ1=α1=90°， φ 2=135°， φ 3=72.5°，對該菊池線進行標定。

圖7?鋁的菊池花樣

解：1)計算菊池極A：由于R₂/R₁=1, R₃/R₁=11.3/8=1.412，鋁為面心立方，查相關數據庫可以確定，入射束方向為[001]，(h₁k₁l₁)=(020), (h₂k₂l₂)=（-200）。

所以，R₁對應的菊池線為（020），R₂對應的菊池線為（-200）。根據晶帶定律可知：菊池極A為[001]。

R₃的指數應該滿足：

因此線對3所對應的晶面為{220}，屬于[001]晶帶。

5.【菊池花樣在EBSD中的應用】

在EBSD測試中，通常要采集成千上萬個點，每一點都有對應的菊池花樣，如果人工對其進行一一標定，工作量非常大。但在計算機程序上，很短的時間內則可以標定完所有的菊池花樣，并正確計算出晶體的取向。但是對于一幅圖案，計算機并不能正確識別，需要將其進一步轉變為計算機程序語言。因此，在EBSD中，菊池花樣都是經過Hough轉變來應用的。具體的轉變方法如下：

• 衍射圖上的一點(x,y) 和Hough空間的坐標(r, q) 存在如下關系:
  

圖8?菊池花樣的Hough轉變原理

(2)?一條直線可通過 r（由原點到直線度垂直距離）和 q?角（垂線與x軸夾角）?來表征， 而通過Hough轉換后在Hough空間轉換為一點 (r, q) 。

(3)?利用hough變換，將菊池衍射花樣中的菊池線變換為hough空間（r，q）中的點。

圖9 EBSD系統中菊池花樣的Hough轉變及其應用過程

EBSD系統中菊池線主要有以下應用：

(1) 點分析：通過對不同點進行菊池花樣拍攝，可以判斷點的取向以及不同點之間的取向關系；

(2) EBSD測試時如果出現明亮的菊池花樣，則表明樣品制備良好；

6.【菊池花樣在TEM中的應用】

相對于EBSD，菊池花樣在透射中的應用則更為廣泛，其中最為主要的則在透射電鏡的操作之上。如若對菊池花樣中特定晶帶軸不能夠正確識別，轉軸則無從談起。透射電鏡中菊池花樣產生的原理雖然與EBSD一樣，但由于不同的成像原理，二者的表現則稍微有些區別：

(1)?菊池線花樣：由亮暗平行線對組成的一種花樣;

(2) 典型特征：若兩條平行衍射線橫跨透射斑，關于透射斑對稱，則兩條菊池線均為亮線，反之為一亮線一暗線。

在轉軸的操作中，在菊池衍射球面上正確認識晶帶軸最快的方法是根據晶帶軸的對稱性來區別(方法如前所示)。在多晶材料中，如果存在兩相或者多相，電子衍射出現兩套衍射滑移，且他們在某低指數的晶帶軸能夠完全重合。如圖10所示，可以看出該帶軸下的菊池花樣中有3條相交的直線，線將整個空間分為6等分，每兩條線之間的夾角為60°。因此，基本可以判定該帶軸為立方晶系的[111]帶軸。

圖10 BCC?[111]帶軸的菊池花樣

本文由虛谷納物供稿。