蘇州大學等Nat. Commun.: 弗蘭克爾缺陷結構用于高效催化析氫

?01 導讀

二維材料由于其獨特的電子結構和原子構型已經被廣泛研究用于電催化領域，特別是催化析氫反應。之前的諸多研究成果已經表明二維材料的邊緣處為催化反應提供了活性位點。然而，相比于二維材料基面而言，其邊緣原子數畢竟是少量，所以調控激發其基面大量原子參與催化反應是提高其整體催化活性的重要研究內容。目前，報道的優化方法主要是通過在二維材料基面上構造原子空位（肖特基缺陷）或者摻雜異原子來提高其基面催化性能。這些方法或催化活性有待提高或需要消耗貴金屬等等。所以如何簡便地在二維材料基面上精準構造一類具備高效催化活性的原子缺陷結構，一直以來都是具有挑戰性的科學難題。

02 成果掠影

近日，蘇州大學李彥光教授、天津理工大學羅俊教授、湖南大學劉松教授以及華東理工大學戴升教授（共同通訊）聯合在國際著名期刊Nature?Communications?上發表題為“Frenkel-defected monolayer MoS₂?catalysts for?efficient hydrogen evolution”的文章。許杰、邵功磊以及唐璇為本文共同第一作者。作者們首次在單層MoS₂基面上制備出弗蘭克爾新型缺陷結構，并借助球差校正電鏡解析出不同缺陷的原子結構，最后通過微納電化學裝置巧妙測試出單層MoS₂基面上不同缺陷結構的電催化析氫性能。結果表明一定濃度的弗蘭克爾原子缺陷結構甚至比Pt單原子摻雜在MoS₂基面上的析氫催化性能更加優異。本文為研究不同種類原子缺陷結構對催化活性的影響提供了新思路和研究對象。

03 核心創新點

1、首次在單層MoS₂上制備出弗蘭克爾原子缺陷結構，并通過球差校正電鏡確認其原子構型。

2、通過微納電化學裝置測量出單層MoS₂基面上不同原子缺陷結構的電催化析氫性能，結合理論計算分析出不同缺陷結構表面的電荷分布對其催化活性影響。

04 數據概覽

圖1：單層MoS₂基面上不同原子缺陷結構對應的原子像。

（a-c）單層MoS₂原子像及原子模型；（d-f）單層MoS₂上弗蘭克爾缺陷結構原子像及原子模型；（g-i）單層MoS₂上Pt單原子摻雜原子像及原子模型。

圖2：單層MoS₂基面上不同原子缺陷結構電催化性能測試。

（a）微納電化學裝置示意圖；（b）單層MoS₂上暴露的基面區域，用于測試的窗口；（c-d）MoS₂基面上不同原子缺陷結構對應的電催化性能指標。

05 成果啟示

本文作者們在單層MoS₂基面上通過簡易手段首次構造出一類新型原子缺陷結構（弗蘭克爾缺陷）用于高效催化析氫反應。結合理論計算等手段，表明不同缺陷結構會直接影響二維材料基面上電荷分布情況，進而直接決定其催化活性。另外，本文也為研究各類不同原子缺陷結構對催化劑性能的影響提供了很好的思路。

文獻鏈接：Jie Xu,?Gonglei Shao, Xuan Tang, et al.?Frenkel-defected monolayer MoS₂?catalysts for efficient hydrogen evolution. Nature Commun.?13, 2193 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29929-7.

本文由作者供稿。