陳江照&臧志剛：采用梯度2D/3D異質結工程同時鈍化體相和界面缺陷實現高效穩定鈣鈦礦太陽能電池

材料人編輯小單 1年前 (2022-05-02) 1675瀏覽

一、【導讀】

金屬鹵化物鈣鈦礦因其優異的光電性能而受到廣泛關注，在各種光電器件中具有廣闊的應用前景，主要包括太陽能電池、發光二極管和光電探測器。其中，鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）由于具有高功率轉換效率（PCE）和低成本等優點而備受關注。迄今為止，基于各種策略優化（如成分工程、溶劑工程、添加劑工程、界面工程等），PSCs已取得 25.7% 的認證記錄效率。然而，體相及界面缺陷阻礙了鈣鈦礦太陽能電池效率及穩定性的進一步提高。有效鈍化晶界（GB）、表面和/或界面處的深能級缺陷對實現高效穩定PSCs至關重要。此外，GB 和界面處的缺陷密度遠遠高于鈣鈦礦晶粒內部的缺陷密度。因此，迫切需要對GB和界面的缺陷進行管理，從而同時抑制體相和界面非輻射復合，以進一步提高光伏性能。

眾所周知，對與鈣鈦礦層相關的兩個界面進行調控是制備高效穩定鈣鈦礦光伏器件的關鍵。近年來，研究者已經對鈣鈦礦與載流子傳輸層之間的界面進行了系統深入的研究。研究者已經采用多種界面材料（例如，路易斯酸、路易斯堿、電荷傳輸材料、二維 （2D）鈣鈦礦、寬帶隙絕緣層、有機或無機鹽等）來鈍化界面缺陷。其中，二維鈣鈦礦界面工程已被廣泛證明在鈍化界面缺陷、調節界面能級排列和提高薄膜濕度穩定性方面非常有效。關于二維鈣鈦礦界面調控，有機間隔陽離子的開發對于實現高性能 PSCs至關重要。到目前為止，研究者已經開發了幾種用于界面維度工程的有機間隔陽離子，如苯乙基銨（PEA+）、5-銨戊酸（5-AVA+）、正丁基銨（BA+）、4,4,4-三氟丁基銨（FBA+）、五氟苯乙基銨（FEA+）等。然而，用于制備2D界面層的間隔陽離子仍然非常有限。研究表明，基于2D/3D 異質結的器件性能高度依賴于陽離子結構。此外，迫切希望通過增加有機間隔陽離子的疏水性來提高薄膜的水分穩定性。據報道，氟化策??略可以有效地提高有機間隔陽離子的疏水性。這些結果表明，為了進一步提高光伏性能，迫切需要開發更有效的疏水性有機間隔陽離子用于界面維度工程。目前，添加劑工程通常用于管理GB并鈍化GB處的缺陷。然而，僅通過添加劑工程或界面工程很難同時鈍化體相和界面缺陷。因此，迫切希望開發一種簡單有效的策略來同時實現體相及界面缺陷的鈍化。

二、【成果掠影】

鑒于此，重慶大學陳江照研究員和臧志剛教授報道了一種梯度2D/3D異質結工程策略，以實現體相和界面缺陷的同時鈍化。梯度2D/3D異質結是通過兩親性間隔陽離子從界面擴散到體相來實現的。2D/3D異質結工程策略實現了多個功能，包括鈍化缺陷、促進空穴提取和提高薄膜濕度穩定性。間隔陽離子中的叔丁基有助于提高薄膜和器件的濕度穩定性。基于2D/3D異質結工程的器件實現了22.54%的效率，高達1.186 V的開路電壓和高達0.841的填充因子。提升的器件性能歸因于體相和界面非輻射復合損失得到了有效的抑制。改性的器件在一個太陽光輻照（100 mW/cm2）1032 h后仍保持其初始效率的44%，在60 °C老化1056 h后保持其初始效率的59%。該研究成果為開發2D/3D異質結策略工程來提升器件的效率和穩定性提供了借鑒，為鈣鈦礦太陽能電池的商業化應用奠定了堅實的基礎。相關研究成果以題為《Simultaneous Passivation of Bulk and Interface Defects with Gradient 2D/3D Heterojunction Engineering for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells》發表在國際知名學術期刊ACS Applied Materials & Interfaces上。

三、【圖文解析】

圖1.?器件的J-V曲線、能級排列及不同入射角度的GIWAXS圖

圖2. （a）具有梯度2D/3D鈣鈦礦異質結工程的器件結構示意圖。（b）2D鈣鈦礦的晶體結構示意圖。（c）對照和TBHCl的鈣鈦礦薄膜的Pb 4f XPS光譜。（d）對照和（e）TBHCl鈣鈦礦薄膜的 SEM 圖。（f）對照樣品、經TBHCl處理未退火和退火后的鈣鈦礦膜，純2D鈣鈦礦薄膜的 XRD 圖譜。在（g）0.2°（h）0.5°和（i）1°的入射角下，TBHCl鈣鈦礦薄膜的GIWAXS圖。從（j）鈣鈦礦側和（k）玻璃側測量的對照和TBHCl改性的鈣鈦礦薄膜的SSPL光譜。（l）ITO/SnO2/PVSK/TBHCl樣品的ToF-SIMS 譜圖。

圖 3. （a）對照和（b）TBHCl鈣鈦礦薄膜的PL mapping圖。（c）對照和TBHCl的鈣鈦礦薄膜的SSPL和（d）TRPL光譜圖。（e）Glass/perovskite/不含或含TBHCl/Spiro-OMeTAD的（e）SSPL和（f）TRPL光譜圖。基于ITO/ perovskite（g）不含或（h）含 TBHCl/Au的器件的暗I-V曲線。

圖4

圖5

圖6

文獻鏈接：Baibai Liu, Jie Hu, Dongmei He, Le Bai, Qian Zhou, Wenqi Wang, Cunyun Xu, Qunliang Song,?Donghwa Lee,?Pengjun Zhao,* Feng Hao, Xiaobin Niu,* Zhigang Zang,* and Jiangzhao Chen*. Simultaneous Passivation of Bulk and Interface Defects with Gradient 2D/3D Heterojunction Engineering for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells. ACS Applied Materials & Interfaces?2022.?https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c04374.

 

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