吉大李楠Appl. Surf. Sci丨Ni(OH)2納米粒子有效活化1T相MoS2基面,實現高效堿性全解水


01 導讀

二硫化鉬因其元素豐富、催化活性高而被認為是一種很有前途的HER電催化劑。特別是1T相MoS2 (1T-MoS2),因其金屬導電性和具有活性的基面而備受關注。其邊緣位點與Pt具有相當的催化活性,所以1T-MoS2被認為是有可能取代Pt進行規模化生產的非貴金屬催化劑之一。然而,1T-MoS2邊緣位點的數量非常有限。相反,活性較低的基面位點在二維層狀結構中占絕大多數,這限制1T-MoS2的電解水析氫活性的進一步提升。

02 成果掠影

近日,吉林大學李楠教授團隊通過構筑Ni(OH)2/1T-MoS2異質結構來活化1T-MoS2基面,制備的電極表現出優秀的堿性全解水性能。實驗與理論計算證明,1T-MoS2基面HER活性的提升源于Ni(OH)2/1T-MoS2異質結構協同促進水解離以及構筑異質結構引發的氫吸附自由能優化。此外,Ni(OH)2的引入使得電極具有OER活性。所制備的電極僅需要1.51 V的電壓即可驅動10 mA cm-2的堿性全解水反應。該成果發表在Applied Surface Science上。

03 核心創新點

  1. 通過在電催化惰性的1T-MoS2納米片基面引入Ni(OH)2納米顆粒,1T-MoS2納米片基面的氫吸附自由能調整到最優值。
  2. 1T-MoS2納米片基面吸附氫原子,Ni(OH)2納米顆粒吸附羥基集團,兩相協同作用促進水解離,從而大大加快堿性析氫過程的動力學。

04 數據概覽

圖1 Ni(OH)2/1T-MoS2 NWAs電極的形貌 (a-b) SEM, (c) TEM, (d) STEM暗場, (e)TEM-EDS, (f-i) HRTEM.

圖2 Ni(OH)2/1T-MoS2 NWAs電極的電化學測試圖 (a) HER LSV, (b) OER LSV , (c) 全解水CV, (d)全解水時間-電流曲線。

圖3 Ni(OH)2/1T-MoS2 NWAs電極的DFT計算圖。(a)Bade電荷分析,(b)堿性HER吉布斯自由能圖,(c)水解離吉布斯自由能圖,(d) 堿性OER吉布斯自由能圖。

05 成果啟示

Ni(OH)2@1T-MoS2 NWAs電極的優異電催化性能主要歸功于以下幾點:1)與2H-MoS2相比,1T-MoS2具有更好的導電性;2)得益于加速的水解離動力學和優化的氫吸附自由能,由Ni(OH)2和1T-MoS2基面構筑的異質結構表現出顯著的堿性HER活性;3) Ni(OH)2賦予電極優秀的OER活性;4) 獨特的納米線陣列結構保證了電極具有良好的電荷轉移能力和電解液可及性。

06 文獻鏈接

Kaiwen Wang, Zhipeng Liu, Qian Gao, Nan Li, Kaifeng Yu, Ni(OH)2 Nanoparticles Decorated on 1T Phase MoS2 Basal Plane for Efficient Water Splitting. APPL. SURF. SCI. 593 (2022) 153408

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.153408

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