西安交通大學任巍教授和牛剛教授團隊Nat. Commun.：鍺襯底上的高度異質外延的撓曲電鈦酸鋇膜
01 研究背景
信息社會的發展需要物聯網和大數據等新興技術，因此以鈦酸鋇（BTO）為代表的具有鐵電性、壓電性、非線性光學和撓曲電特性等多種功能的鈣鈦礦型氧化物材料受到了廣泛的關注。“后摩爾”時代，人們需要將BTO等氧化物薄膜與硅襯底集成；此外，生物傳感、穿戴式電子器件等新型應用對于柔性襯底上高質量氧化物薄膜的需求日益迫切。但是，無論是在硅襯底上或是柔性襯底上實現外延單晶BTO薄膜都非常困難。硅表面在氧化物薄膜的生長初期極易被氧化，生成的非晶態二氧化硅層妨礙了外延薄膜的實現。柔性襯底的主流是有機聚合物材料，它們通常不耐高溫，其熔化溫度低于外延單晶BTO薄膜的生長溫度。
遠程外延以二維材料石墨烯作為輔助進行薄膜生長，它不但能夠提高異質外延薄膜的結晶質量，還能通過石墨烯輔助的機械剝離實現單晶形態的自支撐膜，進而將其轉移至硅和柔性聚合物等任意襯底。目前，遠程外延的研究主要集中于半導體化合物系統，并且多數是同質外延生長，氧化物薄膜遠程外延的研究還較少，對于薄膜生長、結構和性能的理解和掌握都很欠缺。
02 論文摘要
西安交通大學任巍教授和牛剛教授團隊在Ge襯底上制備高度異質外延生長的BTO3-δ薄膜，揭示了襯底取向對于遠程外延的重要作用，獲得了優異的撓曲電特性，為解決向任意襯底集成單晶氧化物薄膜問題提供了一種新的策略。相關研究成果以“Highly Heterogeneous Epitaxy of Flexoelectric BaTiO3-δ Membrane on Ge”為題發表在Nature Communications上。西安交通大學牛剛教授、任巍教授和李璟睿研究員為該論文的通訊作者，西安交通大學博士研究生代立言為論文的第一作者。西安交通大學機械學院蔣莊德院士和趙立波教授是論文的共同作者。論文的合作單位還包括中國科學院上海微系統所、中國科學院蘇州納米所、德國萊布尼茨晶體生長研究所、美國加州大學洛杉磯分校、加拿大西蒙菲莎大學等。
03 主要成果
西安交通大學的研究人員展示了在鍺（Ge）襯底上利用石墨烯作為中間層的BTO薄膜的高度異質外延生長。該研究一方面豐富了薄膜外延生長領域的基礎理論，另一方面展示了在晶圓級半導體襯底和柔性襯底上集成功能性氧化物薄膜可能性，這對于未來“超越摩爾”和柔性功能器件的實現有重要意義。
研究工作從理論和實驗兩方面展示了Ge襯底的表面取向對遠程外延的重要影響，并展示了在Ge（011）襯底上遠程外延生長的BTO薄膜的結構和功能特性，深入研究了石墨烯對Ge表面的鈍化作用。論文闡明了BTO薄膜在石墨烯上的生長動力學、熱力學和應變弛豫過程。BTO在遠程外延生長初期遵循三維島狀生長模式，并且已經部分弛豫。論文實現了遠程外延的單晶BTO薄膜向硅襯底和柔性聚合物襯底的轉移。由于自支撐的BTO膜沒有襯底的夾持，并且存在大量氧空位，所以具有增強的撓曲電特性，其撓曲電響應因子是傳統的鈦酸鍶襯底上生長的BTO薄膜的響應因子的4倍。
圖1. Ge (001)和Ge (011)襯底表面電勢起伏。 a Ge（001）和b Ge（011）的石墨烯/Ge結構示意圖。DFT計算的靜電勢圖?距離Ge（001）（c）和Ge（011）（d）表面z?=?0.7 nm處。圖像的對比度顯示了能量從低（灰色）到高（黃色）的潛在波動。圖片來源：Nat. Commun.
圖2. 石墨烯/Ge襯底上BTO薄膜的結晶特性。 a BTO/石墨烯/Ge（001）異質結構的XRD結果。 b BTO（101）布拉格條件和c Ge（111）布拉格條件的極圖。 d BTO/石墨烯/Ge（011）異質結構的XRD結果。 e BTO（101）布拉格條件和f Ge（111）布拉格條件的極圖。 g BTO/石墨烯/Ge（001）異質結構的橫截面TEM圖像以及對應h SAED圖案。 i BTO/石墨烯/Ge（001）異質結構的橫截面TEM圖像以及對應j SAED圖案。 圖片來源：Nat. Commun.
圖3. 薄膜生長模式和應變弛豫。 不同等效厚度BTO薄膜的AFM圖像：a 0.3?納米；箭頭表示兩個獨立的島，橢圓形虛線框出了石墨烯的褶皺；b 3?納米，c 10?納米和d 90?納米。薄膜生長過程示意圖：e三維外延島形核遵循Volmer-Weber模式對應于a；f島聚結，對應于b；平面薄膜的g和h形成，對應于c和d。i晶格參數隨薄膜厚度的變化。 j c/a比（下）和晶格體積（上）隨薄膜厚度的變化。圖片來源：Nat. Commun.
圖4. BTO3-δ薄膜的剝離轉移。 a BTO3-δ薄膜在柔性PI襯底上的生長、剝落和轉移過程的示意圖。 剝離后剩余的Ge（011）表面b和剝落膜表面c的拉曼光譜。 d在柔性PI襯底上轉移BTO3-δ薄膜的XRD圖。 圖片來源：Nat. Commun.
圖5. 轉移的BTO3-δ薄膜的撓曲電特性。 a c-AFM測試的實驗示意圖。b轉移的BTO3-δ薄膜的AFM圖像。 c Pt/BTO3-δ結的I–V曲線。d電流隨加載力的變化。用尖端力模型計算28 nN，84?nN，140?nN和196?nN下薄膜中的應力分布。藍色到紅色對應較低到較高的應變值。圖中的實線表示等效應變值剖面。 圖片來源：Nat. Commun.
04 團隊介紹
任巍，國家級特聘教授，博士生導師，西安交通大學“領軍學者”、電子學院鐵性材料與集成器件研究所所長，西安交通大學國際電介質研究中心執行主任。先后承擔了“863”項目和“973”課題、國家自然科學基金重點和面上項目以及科技部國家國際科技合作專項等項目，已發表學術論文300余篇，獲中國發明專利30項和美國發明專利1項。現任國際鐵電學顧問委員會委員、IEEE高級會員、IEEE-UFFC學會鐵電委員會委員、IEEE-UFFC學會超聲程序委員會TPC5委員和亞洲鐵電聯盟執委會委員。任巍教授現任中國物理學會電介質物理專業委員會秘書長、曾任國務院學位委員會第六屆學科評議組電子科學與技術組成員、全國博士后管委會第七屆專家組委員、中國物理學會電介質物理專業委員會主任委員。任巍教授也是多個國際會議的組織委員會和程序委員會的委員，并多次在國際會議上做特邀報告。曾獲教育部科技進步二等獎（第一完成人）、中國高等學校發明獎二等獎和中國計量測試學會二等獎。
牛剛，西安交通大學教授，博士生導師，德國“洪堡學者”、陜西省特聘專家，鐵性材料與集成器件研究所副所長，電子學院副書記。IEEE高級會員、中國電子學會高級會員。曾獲德國國家研究基金會 “DFG-Mercator學者”和中國電子學會優秀科技工作者等稱號。長期從事“后摩爾”集成電路功能薄膜與器件的研究。主持多項由國家自然科學基金委、德國國家研究基金會和陜西省重點研發計劃等資助的研究項目。已發表學術期刊論文120余篇，H因子28。撰寫Elsevier出版的英文書籍《Molecular Beam Epitaxy》一章，翻譯出版了高等教育出版社圖書《晶體生長初步》。授權發明專利10項。近5年來在MRS、EMRS、ECS、SPIE和IEEE等國際會議上做特邀報告20余次，多次擔任EMRS等國際會議的科學委員會委員及分會主席。擔任期刊Nano Exp.、Sci. Rep.編委和Microelectron. Engineering的客座編輯。
李璟睿，西安交通大學研究員，博士生導師，中國光學協會高級會員。在德國、美國、芬蘭等國家的高等院校工作多年，長期從事電子、光電子材料及其相關體系的第一性原理理論模擬工作。已發表學術期刊論文40余篇，擔任一系列材料學和物理學國際重要期刊的審稿人和Frontiers in Materials期刊客座編輯。
任巍教授和牛剛教授課題組近年來在“后摩爾”時代綠色環保的無鉛介電、壓（鐵）電功能薄膜與集成器件方面取得了系列成果，研究論文已經發表于ACS Nano、IEEE Electron. Dev. Lett.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Sensor Actuat. B和J. Mater. Chem. C等期刊上。
本課題組依托西安交通大學青拔、青秀計劃熱烈歡迎海內外青年才俊加入，同時歡迎相關學科背景的同學報考碩士、博士研究生。聯系方式：gangniu@xjtu.edu
05論文信息
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