新加坡材料工程研究院吳靖&香港理工大學楊明博士課題組Nature Electronic丨褶皺襯底提高二維半導體載流子遷移率

背景介紹

由于其原子級厚度、表面無懸鍵等特性，二維半導體如二硫化鉬等可以有效地減弱短溝道效應，有望在后摩爾時代的納電子器件上得到應用。目前二維半導體在電子器件上應用還面臨著諸多挑戰，例如二維材料的大面積、可控、高質量生長，高介電材料的集成，良好的金屬半導體接觸，載流子遷移率的提高等。在室溫下，由于聲子散射增強，使得二維半導體的載流子遷移率顯著下降，限制了其在高性能電子器件上應用。針對這一問題，前期研究已經提出多種辦法，其中包括引入高介電層增強介電屏蔽、利用絕緣性六方氮化硼進行包裹減弱雜質與缺陷的散射、通過應力調控來減小載流子有效質量等。然而由于強聲子散射的約束，目前絕大部分穩定的二維半導體材料其載流子遷移率在室溫下只有10200 cm² V^-1 s^-1左右，遠小于傳統的三維半導體材料硅。

成果簡介

鑒于以上問題，新加坡科技局材料工程研究院（IMRE,?A*Star）的吳靖研究員課題組與香港理工大學應用物理系的楊明助理教授課題組以及合作者聯合報道了通過褶皺(ripple)的氮化硅襯底可極大地提高二硫化鉬的載流子的室溫遷移率。研究團隊發現通轉移到褶皺的氮化硅襯底上的二硫化鉬（單層、雙層、三層）薄膜會緊密貼附襯底形成相應的褶皺結構（見圖1a-c）。拉曼光譜測量表明，同平整的二硫化鉬相比，褶皺的二硫化鉬拉曼特征峰(A_1g與E_2g)減弱很多，意味著在褶皺二硫化鉬中存在聲子振動模式的軟化 (圖1d-e)。第一性原理計算表明，褶皺二硫化鉬的聲子譜有明顯的重整化，導致電子-聲子散射密度降低(圖1g-h)。此外，隨著彎曲程度的增加，褶皺二硫化鉬的介電常數也會隨著增大(見圖2、圖3)。因此，基于褶皺二硫化鉬的電子器件有望打破室溫下聲子散射的約束，實現類似極低溫環境下電子輸運行為，主要受帶電雜質(charged impurity)散射影響。此外，褶皺二硫化鉬增大的介電常數會更有效地屏蔽帶電雜質的散射，有望獲得很高的室溫載流子遷移率。

該聯合研究團隊制備了超過100個基于褶皺與平整的二硫化鉬二端與四端晶體管器件，所測的電子輸運性能明顯提高，證實了上述機制。在二端晶體管器件中，隨著褶皺二硫化鉬的彎曲程度增加，其載流子遷移率也隨著增加(圖2)；在四端晶體管器件中，發現在室溫下其電子輸運可用帶電雜質散射模型進行擬合。基于褶皺二硫化鉬的二端晶體管器件具有優異的電學性能?(開關比超過10⁶、飽和電流密度300 uA um^-1、 室溫載流子遷移率可達到640 cm² V^-1 s^-1)，而相應的四端晶體管器件的室溫載流子遷移率更是超過900 cm² V^-1 s^-1，超過其他文獻報道的結果。

該聯合研究團隊還進一步研究了基于褶皺二硫化鉬的熱電器件，并發現遷移率的提高能夠顯著增強二硫化鉬的熱電性能。遷移率提升導致電導率的大幅提升且沒有引起塞貝克系數的明顯下降，表明散射機制的調控可以實現電導率和塞貝克系數的去耦合，優于通過調控載流子濃度來平衡電導率和塞貝克系數的策略。在較低載流子濃度下（n≈ 3×10¹⁸?cm^-3）就能獲得高于1?mWm^-1K^-2的高熱電功率因子，相較于平整二硫化鉬的提高超過一個數量級。

該工作以“Improving carrier mobility in two-dimensional semiconductors with rippled materials”為題目發表在國際著名期刊 《Nature Electronics》上，新加坡科技局材料工程研究院Hong Kuan Ng博士, 復旦大學向都博士以及新加坡科技局材料工程研究院的Ady Suwardi博士為該文章共同第一作者，新加坡科技局材料工程研究院吳靖博士與香港理工大學應用物理系的楊明博士為該論文的通訊作者。

小結

該工作創新性地利用褶皺襯底，極大地提高了二硫化鉬晶體管的室溫載流子遷移率。這種簡單、低成本的提高載流子的方法有望擴展應用于許多二維半導體材料上，從而推動基于二維材料的電子、光電子器件的發展。

文章鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41928-022-00777-z

圖文解析

圖1：二硫化鉬在褶皺基底上的形成及表征。

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圖2：基于褶皺二硫化鉬的二端晶體管性能及機理示意圖。

圖3： 褶皺二硫化鉬的介電常數、四端晶體管性能表征。

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圖4： 褶皺二硫化鉬的熱電性能表征。

課題組簡介：

香港理工大學應用物理系楊明助理教授課題組主要利用高通量第一性原理與機器學習加速功能材料研發并結合實驗揭示相應的機理，目前主要的研究體系包括催化材料、二維材料、復雜氧化物界面等，具體見研究組主頁（polyuyang.net）。楊明博士課題組常年招收博士研究生以及博士后，感興趣的同學可電子郵件聯系楊明博士（mingyang@polyu.edu.hk）.

吳靖博士現任新加坡科技局材料工程研究院（IMRE,?A*Star）研究員，新加坡國立大學材料科學與工程系（MSE, NUS）客座助理教授。其課題組主要專注于二維極限下新型范德瓦爾斯晶體的電輸運、熱傳導以及熱電性質的研究。圍繞低維材料中尺寸效應、晶體結構以及雜質缺陷對輸運性質的影響來探究新的實驗物理并尋求器件應用上的突破。