湘潭大學Carbon:新型多巴胺光電化學傳感器


一、研究背景

多巴胺作為人體內重要的神經遞質,在調節生理功能等方面發揮著重要作用。其次,也會影響人體的中樞神經系統、心血管系統以及腎臟的正常功能。此外,當人體內多巴胺含量發生異常,將會引發一系列并發癥(阿爾茨海默癥、帕金森病等)的產生。因此,準確測定多巴胺對疾病的診斷和監測尤為重要。相比其他檢測方法,光電化學(PEC)傳感不僅具有操作簡單、成本低、檢測速度快等優點,還具有較低的背景信號、較高的靈敏度和較低的檢測限。這無疑是為多巴胺的監測提供了有效的檢測手段。

二、文章簡介

近日,湘潭大學化學學院王晨曦博士研究生為第一作者,費俊杰教授為通訊作者的研究成果《An ultra-sensitive dopamine photoelectrochemical sensing platform based on two-dimensional Zn carbon nanosheets, hollow Cu2O and CdTe QDs composite films》在國際知名期刊《Carbon》(中科院top期刊,IF=11.307)發表。在這項工作中,將原位合成的ZIF-8/NaCl納米復合材料進行700℃熱處理后,得到了二維Zn碳納米片(CNs),再與多壁碳納米管(MWCNTs)進行了超聲混合,得到了具有大比表面積和優異催化性能的復合納米材料Zn CNs-MWCNTs。同時,將光電材料H-Cu2O/CdTe QDs滴涂在Zn CNs-MWCNTs/GCE上,得到了修飾電極Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE。最終,構建一種基于Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs復合薄膜的新型多巴胺光電化學傳感器。其中,H-Cu2O/CdTe QDs的光電流強度遠遠高于純H-Cu2O和純CdTe QDs,這是由于CdTe QDs和H-Cu2O的有效結合形成了p-p異質結,可以有效抑制電子-空穴對的重組。隨后,通過Kubelka-Munk模型深入研究了該光電化學傳感器的工作機制。同時,該光電化學傳感器具有可靠的選擇性、穩定性、重現性和檢測限(LOD=0.3 nM),也為多巴胺的檢測提供了新的思路。

三、本文要點

要點一:不同材料的微觀結構表征

Fig. 1.?SEM images of?MWCNTs?(a), Zn?CNs?(b), Zn CNs-MWCNTs (c), H-Cu2O (d), H-Cu2O/

CdTe QDs (e), Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs (f); Mapping images of Zn CNs-MWCNTs/

H-Cu2O/CdTe QDs (g–n).

要點二:光電化學性能和光學性能的研究

Fig. 2.?(A)?Photocurrent?response of CdTe QDs/GCE (a), Zn CNs-MWCNTs/CdTe QDs/GCE (b), H-Cu2O/GCE (c), Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/GCE (d), H-Cu2O/CdTe QDs/GCE (e), Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE (f) in PBS (0.1?M, pH?=?7.0). (B) Histogram of photocurrent values of different modified electrodes. (C)?EIS?plot of?GCE, CdTe QDs/GCE, Zn CNs-MWCNTs/GCE, H-Cu2O/GCE, H-Cu2O/CdTe QDs/GCE, Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE. (D)?DRS?spectra of CdTe QDs, H-Cu2O and H-Cu2O/CdTe QDs. (E) Plot of (Ahν)1/2?versus the energy (hν) for the?band gap energy?of CdTe QDs, H-Cu2O and H-Cu2O/CdTe QDs. (F)?PL?spectra of CdTe QDs, H-Cu2O and H–Cu2O/CdTe QDs.

要點三:光電傳感器的檢測性能研究

Fig. 3.?(A)?Photocurrent?response of the Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE to different concentration of DA from 0 to 100?nM (a to j). (B) The linear relationship between the change of photocurrent and the logarithm value of the DA concentration. (C) The changes (%) of photocurrent response on Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE in PBS (0.1?M, pH?=?7.0) containing different substances. (D) Stability of Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs/GCE in the presence and absence of DA. (E) Photocurrent responses of five independent electrodes prepared under the same conditions.

四、結論

Scheme. 1?(A) The synthesis of the materials and the construction process of Zn CNs-MWCNTs/H–Cu2O/CdTe QDs/GCE modified electrode. (B) Schematic diagram of the mechanism of the photoelectrochemical sensor based on Zn CNs-MWCNTs/H–Cu2O/CdTe QDs/GCE for dopamine detection.

在本文中,H-Cu2O/CdTe QDs p-p異質結作為一種新型的光電材料,在光照條件下具有優異的光電流響應,這是由于該材料能夠有效提高電子-空穴對的分離效率。接著,通過原位合成、熱處理和超聲等方法合成一種比表面積大、活性位點豐富的復合納米材料Zn CNs-MWCNTs。其次,利用SEM、XPS、XRD、DRS和PL等表征手段對復合材料Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs進行相應的表征。隨之,建立一種基于Zn CNs-MWCNTs/H-Cu2O/CdTe QDs復合薄膜的新型多巴胺光電化學傳感器。同時,該光電化學傳感器具有優異的光電化學性能和檢測性能,對多巴胺的檢測表現出較高的靈敏度,可用于真實樣品的檢測。此外,這項工作也為多巴胺的檢測提供了一種新的思路。

文章鏈接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622322005322#

課題組官網:

https://www.x-mol.com/groups/fei_junjie

本文由作者供稿。

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