Nature Physics: 二維半導體超晶格異質結中的激子絕緣態

導讀

近日，倫斯勒理工學院(Rensselaer Polytechnic Institute)的史夙飛、加州大學河濱分校(Univ of California Riverside)的崔永濤、德克薩斯大學達拉斯分校(University of Texas at Dallas)的張傳偉，及電子科技大學的王曾暉等課題組聯合報道了在WS₂/WSe₂二維半導體莫爾超晶格異質結中觀察到的激子絕緣態。文章近期在線發表于《Nature Physics》。

該合作團隊在Nature Physics 17, 715 (2021)、Nature Communications 12, 3608 (2021)等前期研究中，觀察到在0°/60°堆疊的WS₂/WSe₂異質結中由于莫爾（moiré）超晶格勢場而出現的、比較平整的迷你能帶，及其導致的Mott絕緣態以及Wigner晶體等一系列分數填充態，并揭示了這些強關聯絕緣態對層間激子發光強度、波長、及谷極化的高效調控和極大增強作用。在本次研究中，合作團隊進一步在WS₂/WSe₂莫爾超晶格異質結中觀察到了新的量子態—激子絕緣態，展示了二維莫爾超晶格異質結作為探索新型量子關聯態的巨大潛力。

研究背景

激子絕緣態是在強庫倫相互作用下電子和空穴結合共存并保持絕緣性的狀態。由于激子絕緣態與波色-愛因斯坦凝聚相關，長期以來研究者們一直在不同的系統中探索如何實現激子絕緣態。但是，激子絕緣態難以捉摸的實驗特征以及很低的轉變溫度使得該方面研究困難重重。最近，二維莫爾超晶格的出現，為研究強庫倫相互作用提供了一個較為理想的材料體系。在這種材料體系中已經發現了如超導，Mott絕緣體和關聯Chern絕緣體等一系列量子相。這些莫爾超晶格中的強電子關聯來源于平整迷你能帶的出現以及相應的載流子動能減小。另外，WS₂/WSe₂異質結具有Ⅱ型能帶分布結構（空穴位于WSe₂層，電子位于WS₂層）。在0°或60°堆疊的WS₂/WSe₂莫爾超晶格中，由于莫爾耦合而形成的平整迷你能帶會導致在n=?±1填充（每個莫爾晶胞里面含有一個電子或空穴）時，Mott絕緣態的出現。與此同時，由于這些迷你能帶的帶寬很窄，使得通過能帶調控來實現迷你能帶中的電子和空穴共存成為可能，這也是實現激子絕緣態的先決條件。同時，莫爾超晶格中的強庫倫相互作用也為電子空穴對的結合提供了更有利的條件。

創新研究

合作團隊根據計算結果，首次在單層WS₂/雙層WSe₂ （1L/2L WS₂/ WSe₂）莫爾超晶格異質結中預言了激子絕緣態的存在。由于自然堆疊的第二層WSe₂遠離WS₂/WSe₂界面，其拋物線型的價帶（VB2）和界面處第一層WSe₂的莫爾迷你能帶（MB1）非常接近（圖1e）。通過改變面外電場的方向和大小可以使得這兩個能帶在能量上會重疊，同時，利用靜電摻雜可以使得類電子載流子填充到MB1中，類空穴載流子填充到VB2中（圖1f）。實驗上，這個機理可以通過第二層WSe₂激子-極化子的變化來觀察。與單層WS₂/單層WSe₂（1L/1L WS₂/ WSe₂）莫爾超晶格異質結相比，單層WS₂/雙層WSe₂莫爾超晶格異質結中多出一個莫爾激子的峰位X_IV，這是因為WS₂/WSe₂界面處的莫爾勢對第二層WSe₂的載流子關聯作用減弱導致的。高載流子摻雜下，X_IV劈裂為相吸激子-極化子（XP_A）和相斥激子-極化子（XP_R），X_IV的劈裂表明第二層WSe₂已帶正電。而最低能莫爾激子X_I，源自于WS₂/WSe₂界面耦合，只在總載流子濃度為n=?±1（每個莫爾晶胞里面含有一個電子或空穴）時出現強度共振。在反向電場下，空穴優先填充第一層WSe₂，需要很高的空穴摻雜濃度，方能使空穴填充到第二層WSe₂帶電（圖2a,d,g）；正向電場下，低摻雜濃度即可使第二層WSe₂充電（圖2c,f,i）。再利用掃描微波阻抗探針顯微鏡（MIM）進一步確定在該正向電場下，在n=-1時體系整體呈現絕緣態（圖3），說明WS₂/WSe₂莫爾超晶格能帶MB1中的電子和第二層WSe₂能帶VB2中的空穴數量相等。電子和空穴在絕緣態下同時存在，證明強關聯的激子絕緣態的形成。通過不同溫度下的測試，作者證明該激子絕緣態的轉變溫度高達90 K，遠高于其它二維體系中的激子絕緣態。

論文的共同第一作者包括陳東學博士，連震，黃雄和蘇贏博士。倫斯勒理工學院史夙飛教授、加州大學河濱分校崔永濤教授、德克薩斯大學達拉斯分校張傳偉教授和電子科技大學王曾暉教授為本文的共同通訊作者。合作者還包括來自倫斯勒理工學院的博士研究生馬磊，閆理，加州大學河濱分校的博士研究生Mina Rashetnia，以及美國高磁場實驗室、亞利桑那州立大學和日本國立材料科學研究所的研究者。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41567-022-01703-y

圖文速覽

圖1. WS₂/ WSe₂莫爾超晶格異質結示意圖，零電場下反射光譜，以及不同電場下計算的價帶結構。MB1是第一層WSe₂的能帶色散比較平整的迷你能帶，VB2是第二層WSe₂的價帶。

圖片來源及版權：Nature Physics及論文作者（轉載請務必保留此版權說明，以免引起版權糾紛及訴訟）

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圖2. 1L/2L WS₂/WSe₂莫爾超晶格異質結雙柵電極反射光譜的電場調節以及能帶分布的分析。來源及版權：Nature Physics及論文作者（轉載請務必保留此版權說明，以免引起版權糾紛及訴訟）

圖3. 掃描微波阻抗探針顯微鏡（MIM）測試Mott絕緣態和激子絕緣態的轉變溫度。

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