東華大學鄒儒佳最新Adv. Funct. Mater.

一、導讀

鋰金屬由于其高比容量（3860 mAh g^-1）和低氧化還原電位（對標準氫電極?3.04 V）被認為是最有前途的陽極材料。然而，在目前廣泛使用的碳酸脂基電解液中，由于羰基（C=O）的高反應活性和鋰沉積過程中不可控的枝晶生長會顯著降低電池的穩定性和安全性。因此，改善鋰金屬在碳酸脂基電解液中的沉積穩定性對鋰金屬陽極實用化具有重要意義。本工作提出了一種通過改變碳酸鹽電解液的化學環境來獲得高度穩定的鋰金屬電池的策略。

二、成果掠影

近日，東華大學材料科學與工程學院的鄒儒佳教授課題組開發了一種通過偶極-偶極相互作用來抑制碳酸鹽電解液高反應活性的新型集流體（PCS-VCF）。前線軌道理論計算表明，PCS-VCF中豐富的氰基（C≡N）與C=O相互作用可以顯著提高碳酸乙烯（EC）分子的LUMO水平，抑制碳酸乙烯的電化學還原，提高電解液穩定性。由于偶極-偶極相互作用對EC自由分子的錨定作用，使得電解質中鹽陰離子更多地參與SEI的形成，獲得了富無機組分的固態電解質界面（SEI）膜。此外，PCS-VCF中特殊的親鋰垂直孔道為鋰沉積提供了空間。相關成果以“Inorganic-Rich and Flexible Solid-Electrolyte Interphase Formed Over Dipole-Dipole Interaction for Highly Stable Lithium-Metal Anodes”為題發表在國際著名期刊Advanced Functional Materials上，第一作者為東華大學在讀博士生邾京琦。

三、核心創新點

（1）通過集流體與電解液自發形成的偶極-偶極相互作用來提高電解液的LUMO水平，抑制碳酸鹽電解液的高反應活性，為鋰沉積創造穩定的化學環境。

（2）通過簡易的旋涂法制備PCS-VCF，不僅適合大規模生產，并且對器材，生產環境要求較低。推動了鋰金屬陽極實用化進程。

四、圖文導讀

圖1?PCS-VCF的合成與表征。

圖2?PCS-VCF/Li及其對照組的Li//Li對稱電池的電學性能。

圖3?PCS-VCF及其對照組的庫倫效率測試。

圖4?PCS-VCF的鍍鋰行為表征以及SEI膜的XPS分析。

圖5?鋰金屬電沉積的原位光學顯微鏡觀測以及電沉積示意圖。

圖6?鎳鈷錳811全電池性能以及電極片表征。a) 1 C，b) 5 C，c) PCS-VCF@Li陽極，d) PC-VCF@Li陽極，e) bare?Cu@Li陽極。

五、成果啟迪

我們相信這項工作為設計鋰金屬陽極集流體提供了新的視野，為高能量密度電池的發展提供了新的機遇。推動了基于碳酸脂電解液的鋰金屬電池的實用化進程。