北郵黃凱、雷鳴&清華伍暉團隊Nano?Energy:超低能耗!原位焦耳熱精準驅動VOCs快速催化降解


 

一、導讀

近年來,各類工業過程排放的揮發性有機污染物(VOCs)對環境安全、人類健康和社會可持續發展產生了巨大影響。隨著“雙碳”目標的落地實施,VOCs減排和處理過程中的碳排放和能耗問題需引起格外關注。催化氧化因較低的轉化溫度和高處理效率被視為一種有前景的治理技術,而降低反應能耗是熱驅動催化降解領域中各類納米材料和功能化器件設計所面臨的核心問題。目前,在VOCs的實際治理過程中,由設備復雜性和非必要傳熱過程產生的間接能耗往往是不可忽視的。除了設計具備高本征活性的催化劑外,優化整個反應系統的能量傳遞,從而顯著降低維持反應溫度維持所需的能耗,具有重要的科學意義和實際價值。

二、成果掠影

近日,北京郵電大學黃凱副教授、雷鳴教授與清華大學材料學院伍暉副教授領導的科研團隊在知名期刊Nano Energy上以 “In-situ Joule-heating drives rapid and on-demand catalytic VOCs removal with ultralow energy consumption” 為題報告了一種用于VOCs催化降解的原位焦耳熱精準驅動催化系統。通過實驗測試和多物理場模擬,研究人員證明了該系統能夠在低于傳統外部加熱設備87.5%的超低能耗水平下實現目標氣體中甲苯組分(1000 ppm,40000 mL?g-1 h-1)的完全催化降解,并具備超過15天的長期工作耐久性和重復冷啟動穩定性。此外,所制備的催化活性部件具備高兼容性和超低氣阻使該反應器適用于不同流速/濃度和多類化學成分VOCs的催化降解。得益于優異的電/熱響應能力,該系統在隨機變化的氣體組分下也能在最低功率水平下實現實時快速催化降解,有望與程序化控制系統相耦合,作為一種先進的環境處理模塊嵌入實際工業場景中。

三、核心創新點

1.高度兼容多類催化活性成分,并拓展了焦耳加熱技術在環境處理領域的實際應用。

2.與傳統外部加熱器相比,在超低能耗水平下實現目標VOCs成分的完全催化降解。

3.得益于超快熱/電響應能力,該器件有望與程序化控制系統相耦合,作為智能環境處理模塊。

 

四、數據概覽

圖一、快速原位焦耳熱驅動催化反應器的結構和原理示意圖

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圖二、核心催化活性組件的制備和表征

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(a)催化劑的噴涂制備流程示意圖。(b) 所制備的整片Pt/CeO2-NF催化劑的照片。(c)工業顯微鏡拍攝的催化劑表面圖像。(d-f) Pt/CeO2-NF催化劑的SEM圖像。Pt/CeO2催化劑的(g-h) HAADF-STEM圖像,(i) HRTEM圖像,以及(j)SAED圖像。(k)各樣品的XRD圖像。(l) Pt/CeO2催化劑的XPS光譜。(m)Pt/CeO2和CeO2催化劑的Raman光譜分析。

圖三、催化降解器件的熱/電特性分析和溫度場模擬

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(a)所設計催化降解器件的實物照片。(b1-b4)Pt/CeO2-NF組件的加熱-冷卻過程的熱成像照片。(c)焦耳熱驅動器件和傳統加熱爐的升溫過程對比。(d)催化劑表面和處理后氣體溫度與輸入功率的關系。(e)催化降解器件的溫度場三維模擬圖像。(f) Pt/CeO2-NF和NF載體的I-V曲線。(g) Pt/CeO2-NF和由等量粉末填充的床式反應器的空氣阻力測試。(h) Pt/CeO2-NF組件的流速場分布三維模擬圖像。

圖四、催化降解器件的VOCs催化降解性能測試

(a)不同濃度,(b)不同催化劑負載量和(c)不同流速下甲苯轉化率和輸入功率的關系。(d) 不同濃度甲苯完全轉化所需的輸入功率。(e)器件對于多類VOCs成分在轉換率為50%和100%時對應的輸入功率。(f)反應器的重復冷啟動耐久性測試。(g) 反應器15天內的長期工作穩定性測試。

、器件對實時變化VOCs組分的催化降解性能測試

(a)焦耳熱驅動反應器作為的智能耦合環境模塊的示意圖。(b)器件對不同濃度的甲苯的催化氧化效率-時間曲線。(c) 焦耳熱驅動反應器和外部加熱爐的實時降解效果對比。(d) 隨機變化的氣體組分下的對應輸入功率和實時濃度曲線。

五、成果啟示

研究人員采用高兼容性的噴涂負載策略制備了Pt/CeO2催化劑負載的泡沫金屬整體式催化劑,并基于此構筑了一種低能耗下快速原位焦耳熱驅動的催化反應器。該催化反應器僅在6.5W的超低輸入功率下實現目標氣體中甲苯組分的完全催化降解,并具備超過15天的長期工作耐久性和重復冷啟動穩定性。此外,該催化反應器對不同流速、濃度和成分的VOCs都有卓越的催化性能。與傳統的外部加熱方法相比,焦耳熱精準驅動的催化系統具有超低氣體阻力、較短的啟動活化時間和優化的傳熱過程設計。得益于出色的電/熱轉換效率,該器件有望與程序化控制系統相耦合,作為一種先進的環境處理模塊嵌入實際工業場景中。這種新型的焦耳熱驅動熱催化反應器為VOCs催化氧化降解系統的節能化和智能化設計提供了一種新穎的解決方案,并拓展了焦耳加熱技術在能源和環境處理領域的實際應用。

 

文獻鏈接:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107725

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