JMCA：交變磁場顯著提升非晶合金催化降解污水性能與循環性能

kongxy 9個月前 (01-11) 1055瀏覽

【導讀】

高級氧化法（如非均相Fenton法）能高效快速降解水體中的有機污染物，因而被廣泛應用于工業廢水處理。開發新型高效穩定的Fenton催化劑是當前發展的主流方向。目前，廣泛應用于Fenton技術的催化劑主要是鐵基、銅基催化劑，如鐵屑、鐵粉等。然而這些催化劑仍存在催化活性低、穩定性差，不能多次重復使用等問題。非晶合金是近年來發展起來的一類新型Fenton催化劑，具有無序的原子結構和亞穩特性，因此催化活性通常高于傳統晶態催化劑。然而非晶合金催化劑仍存在以下問題。1）目前非晶催化劑對pH值比較敏感，催化反應時pH通常不超過3，這就要求污水在降解前須先調節pH。2）存在催化活性-循環性能倒置關系，即高活性非晶合金循環性能差，而循環性能好的非晶催化劑活性低。因此，如何擴寬非晶合金催化劑pH工作范圍，并同時提升其催化活性和循環性能，是突破其實際應用亟待解決的關鍵問題。

【成果簡介】

最近，華中科技大學材料科學與工程學院非晶態材料研究室柳林教授團隊（第一作者葛云軒，通訊作者張誠副教授/柳林教授）采用交變磁場技術顯著提升Fe基非晶合金的降解污水催化活性和循環性能，并系統研究其降解機制與工業應用。

研究發現：交變磁場下FeSiB非晶條帶催化劑的催化活性大幅提高。對于不同種類的偶氮染料污水，催化反應速率提升177%至470%；對于實際工業廢水，催化降解所需時間縮短50%。同時，交變磁場下非晶條帶催化劑的使用壽命也顯著提高。交變磁場增強的非晶合金催化劑可以重復使用100次以上仍保有高催化活性，相比不加磁場的非晶條帶，催化劑壽命提升10倍以上。

交變磁場產生的溫升效應對催化速率提升的貢獻十分有限，并不是催化劑高催化速率的關鍵因素。原位電化學測試發現：交變磁場作用下，非晶合金表面電化學雙電層變薄，電子轉移作用加強。EPR測試和淬滅試驗表明，交變磁場下羥基自由基的生成量更多。交變磁場在軟磁非晶合金表面產生了非均勻磁場，其產生的開爾文力加速了界面雙電層電子轉移，是催化活性提升的主要原因。另一方面，交變磁場作用下顯著增強的催化活性主要歸因于交變磁場產生的開爾文力加速了界面雙電層的電子轉移，而溫升效應對催化速率提升的貢獻則十分有限。而超高循環性能則是因為洛倫茲力加速了順磁性O₂氣解吸附以及磁致震動效應，兩者協同作用導致了非晶合金表面具有可持續的高活性Fe(II)。

受益于交變磁場下的超快反應動力學，該工作進一步設計了基于非晶交變磁場效應的流動式廢水處理裝置，對偶氮染料污水和各種工業廢水展現了良好的降解效果。例如：該裝置可以以100 mL/min的流速去除溶液中超98%的羅丹明B廢水，以1 mL/min的流速可去除實際工業印染廢水中87.6%的COD以及實際石油廢水中88.1%的COD。本文所采用的創新策略和研發的新型污水處理裝置（發明專利：202111274936.X）將促進非晶合金催化劑在實際廢水領域的應用。

相關論文以題為“Remarkably enhanced Fenton-like catalytic activity and recyclability of Fe-based metallic glass by alternating magnetic field:?mechanisms and industrial applications”發表在Journal of Materials Chemistry A期刊上（https://doi.org/10.1039/D2TA06216J）。論文第一作者為華中科技大學碩士生葛云軒，通訊作者為華中科技大學張誠副教授、柳林教授，合作者還包括澳大利亞埃迪斯·科文大學張來昌教授。該研究得到了國家自然科學基金?（52192604；51871102），湖北省重點研發計劃（2020BAB075）和湖北省杰青項目（2020CFA086）等項目資助。