專題:納米器件研究新進展
面向國家在新一代信息與能源領域的重大戰略需求,服務地方經濟建設,解決固態納米材料與器件發展中的重大科學與技術問題,成為納米器件基礎前沿研究、共性關鍵技術。重點開展半導體以及納米碳材料的信息能源器件研究與應用開發,面向后摩爾時代的科技挑戰,解決材料生長、納米尺度下的器件物理、納米器件加工集成技術等關鍵科學技術問題,形成納米器件研究的可持續發展。本專題匯集了近期納米器件相關研究進展。
1.南京大學Adv.Mater:一種基于不對稱光伏級聯的柔性高壓( 100 V)發電設備
南京大學張磊等研究者設計了由雙自對準技術為特征的自頂向下的納米加工技術,以實現空間分辨率優于100 nm的非對稱雙金屬陣列,并將其應用于構建斑馬狀非對稱異質結陣列。這種納米結構復合材料的表面積為5 × 4 mm2,包含500個周期性重復單元,能夠在柔性襯底上產生高達140 V的光電壓。這個設計展示了將定向納米級器件組件集成到超材料中的顛覆性潛力,代表了簡單的材料嵌入器件的傳統功能化過程的飛躍。
相關研究工作以“A Flexible, High-Voltage (>100 V) Generating Device Based on Zebra-like Asymmetrical Photovoltaic Cascade”為題發表在國際頂級期刊Advanced Materials上。
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2.性能最佳之一!華科唐江團隊Science子刊藍光二極管迎重大突破!
華中科技大學唐江教授和羅家俊副教授(共同通訊作者)開發了一系列具有可調發射光譜范圍從藍色到紫色區域的Cs3CeBrxI6-x(x=0到6),在這些鹵化鈰中,Cs3CeI6國際照明委員會(CIE)顏色坐標為(0.15,0.04),這與關鍵的Rec. 2020藍色發射器標準非常吻合。進一步的密度泛函理論(DFT)計算揭示了Cs3CeI6的Ce-5d到Ce-4f的轉變,所得到的Cs3CeI6的短激子壽命為26.1 ns,PLQY為76.2%。受其優異的發光性能的鼓舞,作者進一步探索了其在RELEDs中的應用,采用雙源共蒸發法制備了Cs3CeI6發光薄膜,并采用種子層策略提高了Cs3CeI6薄膜的致密性和結晶度。結果表明,基于Cs3CeI6的深藍色LED的CIE值為(0.15,0.04),顯示出最佳的性能,且最大亮度為470 cdm-2,EQE為3.5%。此外,通過調整陰離子組成,成功制備了CIE值為(0.17,0.02)~(0.15,0.04)的Cs3CeBrxI6-x基LEDs。這些LEDs在連續電場(5 V,60分鐘)下顯示出光譜穩定性,這意味著出色的相位穩定性和有限的離子遷移。得益于熱蒸發(TE)方法的高可制造性,作者進一步實現了一種像素大小為100 μm的像素化薄膜,以及圖案化和大面積(100 mm2)RELEDs。
相關研究成果以“Spectra stable deep-blue light-emitting diodes based on cryolite-like cerium(III) halides with nanosecond d-f emission”為題發表在Science Advances上。
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3.東京大學JACS:空氣中穩定的單組分雙極性半導體材料
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日本東京大學Hatsumi Mori教授團隊合成了平面烷氧基取代的鎳-雙(二硫代)類似物,這些類似物促進了具有有效分子間相互作用的緊密堆積。值得注意的是,將甲氧基改變為乙氧基或丙氧基導致堆積模式的巨大變化,從一維到人字形排列,同時保持有效的分子間相互作用。這些材料保持了結晶性和可溶性之間的平衡:它們在薄膜中也是高度結晶的,而在有機溶劑中溶解度極大。因此,它們極容易進行溶液加工,在場效應晶體管中形成具有良好定義和有序結構的半導體層。基于這些化合物的器件表現出高效的雙極性,即使在暴露于空氣中幾個月后,也能實現高達10-2 cm2 V-1 s-1的高載流子遷移率和高達105的大開/關比,這是目前空氣中驅動的單組分雙極性半導體材料所實現的最佳性能。該論文以題為“Ambipolar Nickel Dithiolene Complex Semiconductors: From One- to Two-Dimensional Electronic Structures Based upon Alkoxy Chain Lengths”發表在知名期刊J. Am. Chem. Soc.上,Tomoko Fujino博士為共同通訊作者。
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4.催化大牛聯手,從污水中制取乙烯!
美國耶魯大學王海梁教授、Menachem Elimelech院士(中科院外籍院士)、加州理工學院William Goddard III院士聯合報告了一種由組裝在多壁碳納米管上的酞菁鈷分子組成的催化劑,它能以高電流和能量效率電化學分解水溶液中DCA。在寬的電極電位和反應物濃度范圍內,能以前所未有的~100%的FE高效的產生乙烯。動力學研究和DFT計算顯示,決定速率的步驟是第一個C-Cl鍵的斷裂,它與質子無關,這是一個關鍵的機理特征,使酞菁鈷/碳納米管能夠有效地催化DCA脫氯并抑制析氫反應。催化劑的納米管結構使研究人員能夠將其塑造成一個流通式電氣化膜,并證明使用該膜從環境相關的DCA和電解質濃度的模擬水樣中去除95%以上的DCA。研究成果以題為“Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene”發表在知名期刊Nature Nanotechnology上。
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5.鐵電材料新突破:相位可控的大面積二維In2Se3及鐵電異相結的合成
香港理工大學應用物理系的趙炯教授、楊明教授團隊與香港城市大學李淑惠教授團隊報道了二維In2Se3薄膜多種相的大面積、可控生長。作者首先利用垂直CVD生長方法實現了二維β相In2Se3的大面積生長,然后在CVD生長過程中,在前驅體中加入InSe獲得了大面積的β′-In2Se3薄膜。最后,將大面積的β′-In2Se3薄膜轉移到柔性基底上,成功實現了大面積的α-In2Se3薄膜。作者通過實驗和理論機理研究證實了InSe晶體的種子效應,它引發了In2Se3從β相到β′相的轉變;而機械應變負責β′到α相的轉變。最后,作者成功地制備了β′-α異相結,其顯示出更寬的門控滯后窗口,并大大改善了非易失性存儲器(NVM)特性。該研究成果以題為“Phase-controllable large-area two-dimensional In2Se and ferroelectric heterophase junction”發表在國際期刊Nature Nanotechnology上。
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6.浙江大學Nat.Commun:通用界面能量調節策略增強人工光合作用
浙江大學褚馳恒教授通過一種總體策略來實現上面的目標,該策略涉及在各種光催化系統上展示的核/殼型助催化劑的應用。H2O2生成高效率驗證了對調整界面能量學以增強電荷分離和光合作用性能的觀點。特別是,這一策略在BiVO4系統上得到了突出體現,該系統用于整體H2O2光合作用,太陽能到H2O2的轉化率為0.73%。相關成果以“A general interfacial-energetics-tuning strategy for enhanced artificial photosynthesis”發表在Nature Communications上。浙江大學劉添為一作,浙江大學褚馳恒教授和日本中央大學理工學院Zhenhua Pan教授為共同通訊作者。
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7.中科院寧波材料研究所Nat. Commun:高電流密度下穩定高效析氫的催化劑
中國科學院寧波材料技術與工程研究所李國偉研究員、上海大學先進凝固技術中心劉劍教授、德國馬普固體化學物理研究所Claudia Felser教授聯合報道了一項在高電流密度下層狀氧化物鈣鈦礦Sr2RuO4(SRO)作為析氫催化劑的研究。研究人員首先合成了毫米尺寸的塊狀SRO單晶,經過原位活化,然后將其作為析氫反應催化劑探究了其催化性能。研究發現,在1000 mA cm-2以上的高電流密度下催化劑表現出顯著的催化活性和穩定性。轉換頻率TOF值在100 mV時為121 s-1,這使其成為迄今為止最先進的催化劑之一。對出色的催化性能進行了分析,發現活化后的塊狀單晶表面原位形成了鐵磁釕簇,結合DFT計算,確認Ru簇與本體SRO界面上的電荷再分配、優異的本體電導率和優化的潤濕性是觀察到高性能的主要原因。該研究為耐用催化劑的設計提供了新的思路,這些催化劑可以承受工業規模氫氣生產的惡劣條件。
相關研究成果以“Observation of a robust and active catalyst for hydrogen evolution under high current densities”為題發表在國際著名期刊Nature Communications上。
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8. JACS:分子增強電催化 有機硒分子的新妙用
在超薄金屬有機納米片Co-SeMON預催化劑中,發現了一種含有穩定C?Se?C共價鍵的有機硒配體雙(3,5-二甲基- 1H -吡唑-4-基)硒化物,可以顯著將鈷位點的催化質量活性提高25倍,并在堿性條件下將催化劑的操作時間相對于常規的無機硒化物延長1或2個數量級。多種原位和非原位光譜技術、第一原理分子動力學(AIMD)和密度泛函理論(DFT)計算的結合揭示了有機硒強化機制,其中硒與含氧中間體的非經典鍵合作用賦予了該催化劑超越常規比例關系的中間體吸附能調節。該研究結果展示了分子增強催化劑在高效、經濟的水氧化方面的巨大潛力。江西師范大學何純挺團隊和中山大學陳小明院士合作將相關內容以題為“Molecule-Enhanced Electrocatalysis of Sustainable Oxygen Evolution Using Organoselenium Functionalized Metal?Organic Nanosheets”發表在?J . Am. Chem. SOC
上,并被遴選為補充封面論文。論文通訊作者為何純挺教授;第一作者為青年教師曹黎明博士和碩士生胡長國;論文通訊單位:江西師范大學。
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