物理所與北大最新Nature

導讀

冰在地球上無處不在，在大氣物理、氣候變化和低溫保存等眾多領域都發揮著關鍵作用，其中冰的微觀形成過程以及對應的結構至關重要。然而，對于水結冰這一物理過程，人類還遠遠談不上了解，其研究的主要難點在于難以獲得微觀尺度的精準表征。一個典型的例子就是長期以來關于水結晶是否可以形成立方冰的爭議。立方冰與自然界最常見的六角冰具有相同的最近鄰分子排列，由于其生長過程中常伴隨缺陷，傳統的衍射手段難以將立方冰與堆垛無序冰（立方冰與六角冰在密堆面隨機堆垛的特殊結構）區分開來。

成果掠影

? 近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心白雪冬研究員、王立芬副研究員團隊與北京大學王恩哥院士、陳基研究員團隊合作，在國際頂級學術期刊《Nature》上發表了題為“Tracking cubic ice at molecular resolution”的研究文章。研究團隊通過發展低劑量電子束成像技術，創造性地利用原位冷凍透射電鏡對氣相沉積形成冰的微觀動力學行為進行直接成像，成功實現了在實空間對立方冰進行分子水平的結構表征；結合分子動力學模擬，系統研究了立方冰中的生長缺陷及其結構動力學。

核心創新點

1. 1. 利用透射電鏡對冰的形成以及動力學行為進行高分辨實空間直接成像，展示了單個冰顆粒形核結晶的全過程，驗證了將冰的實驗研究全面深入到分子水平的可能性；
2. 2. 通過分子級成像證實了水結晶可以形成單晶立方冰，并在微觀層面表征了其缺陷結構與冰分子層堆疊方式；
3. 3. 利用電子束的激發效應，展示了立方冰中生長缺陷的生長及演變的微觀動力學過程。

數據概覽

圖1. 原位透射電鏡實驗設計及單晶立方冰在石墨烯表面經過氣相沉積結晶的微觀生長過程。

圖2. 具有不同生長取向單晶立方冰的高分辨透射電鏡像

圖3.立方冰中存在的兩種常見缺陷構型：堆垛面上的面缺陷（類型1）和?堆垛無序疇（類型2）。

圖4. 堆垛無序冰在電子束激發下的結構演變

成果啟示

該研究借助原位透射電鏡成功實現了以分子級分辨率觀測冰的形核生長過程，證實了單晶立方冰的存在；表征了立方冰的微觀結構，對立方冰內的常見缺陷進行了分類；并結合分子動力學模擬，研究了立方冰缺陷在電子束擾動下的動態行為。為研究其他結構敏感材料的動力學行為以及對應的微觀結構提供了新思路。

中科院物理所王立芬副研究員為文章共同第一作者（2/3）和通訊作者，中科院物理所博士生黃旭丹(1/3)和北京大學博士生劉科陽同為第一作者，北京大學陳基研究員、王恩哥院士和中科院物理所白雪冬研究員為文章共同通訊作者；主要的合作者包括北京大學江穎教授、劉磊教授、物理所王文龍研究員、許智副主任工程師、田學增特聘研究員等。上述工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、北京自然科學基金、中科院青促會等基金的支持。

原文詳情：Tracking cubic ice at molecular resolution（Nature?2023,DOI:?https://www.nature.com/articles/s41586-023-05864-5）

本文由作者供稿