華東師大袁翔課題組Advanced?Science：在二維光電探測器中觀測到超線性光電響應

1. 研究背景

基于二維材料的光電探測器在較低光功率下具有高靈敏、快響應、高電子遷移率等優異性能，受到廣泛研究。但是，在高光功率下，器件通常會受到其他復合過程的影響，導致光電轉換效率隨功率升高而持續降低，限制了器件在高光功率下的性能。探索超線性光電響應將得以解決該問題。

2. 全文速覽

光電探測器是信息器件領域的重要電子元件，探測器的光電轉換效率往往隨光功率升高而下降，從而制約了器件在高功率下的探測效率提升。即使對于比較理想的探測器件，光電信號也很難突破對光功率的線性響應。來自華東師范大學的袁翔課題組開展了相關研究，在二維層狀窄帶隙半導體材料Ta₂NiS₅晶體制作的微納光電器件中，發現了光電導的超線性響應,報道了突破記錄的超線性二維光電導系數。紅外光譜的特征吸收證明了帶隙內復合中心的存在，這些能態擔任了光生載流子的重構中心并顯著的影響了光電導隨功率的變化。當光強較小時，重構中心中的空態較多，以較大的概率捕獲光生載流子，從而抑制了光電轉換效率；隨著光強增加，特殊的重構中心構型導致其逐漸被填滿，對光生載流子的捕獲概率大大下降，從而導致了光電導的超線性增長。研究團隊基于該器件進一步實現了超線性對比度成像。

該課題由華東師范大學袁翔課題組、段純剛團隊、褚君浩院士團隊，復旦大學張成課題組，印度科學院Awadhesh Narayan課題組合作完成。工作獲得國家自然科學基金、上海市科委與華東師范大學啟動經費和科技項目的支持與資助。論文以華東師范大學為第一單位，袁翔是本文通訊作者，華東師范大學研究生孟祥浩、杜宇涵和博士生吳聞彬為共同第一作者。

3. 成果簡介

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圖1|Ta₂NiS₅晶體的X射線衍射譜和拉曼光譜

通過化學氣相輸運法生長了高質量的Ta₂NiS₅晶體： XRD的特征峰與拉曼光譜中的A_g模式驗證了晶體結構和晶體質量，平行和垂直偏振的角度分辨拉曼光譜與晶體對稱性一致。

圖2|光電探測器的光電導來源和性能?

通過測量IV曲線，光電偏壓響應、光電空間分布，實驗上證明Ta₂NiS₅器件的光響應來源是來自光電導機制。器件的光電響應具有較好的可重復性，頻率分辨實驗的擬合結果給出響應時間約為31微秒；得益于晶體的高度各向異性，光電器件具有一定的線偏振敏感度，光響應在偏振平行于a軸時的達到最高。

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圖3|光電流對功率的超線性依賴性

在1V的直流偏壓下，光電流隨光功率的變化是非線性的。響應率的變化直觀反映了在不同功率范圍內的光電流變化趨勢不同。在較強光強功率密度下，光電流呈現增長指數約為1.5。本工作與其他本征二維材料超線性的文章進行對比，達到了迄今最高的二維本征光電導超線性系數。

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圖4|重構中心(RC)模型的示意圖?

實驗發現可以被如下物理圖像描述:在重構中心理論(RC)中,重構中心1和2(RC₁、RC₂)對電子有一定的捕獲能力，電子被捕獲的概率正比于自由電子的數目和對應重構中心上的電子態密度（圖中的白色圓圈）。較弱的光強照射，離價帶較近的RC₁基本被電子填滿；而RC₂在費米面以上，本身電子很少，捕獲了部分導電上的光生電子，光電導呈現出亞線性或線性。而較大的光功率會使RC₂幾乎被電子填滿，光電導出現了超線性響應。

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圖5|不同參數的雙重組中心模型與實驗數據擬合

通過對RC₁、RC₂的電子態密度和捕獲截面數值的調整和總結，當 時，光電導的變化趨勢是全程亞線性的；而，則會出現較弱的超線性；時，超線性響應就會更加明顯。基于這個結果，通過改變相關參數，當光功率變大時，RC₂的電子態密度將被大量填充，并達到動態平衡的飽和狀態。最后將實驗數據與理論模型進行了擬合，得到了關鍵參數的比值，從而對超線性響應做出了較為完整的解釋。

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圖6|由Ta₂NiS₅器件得到的照片和對應圖像對比度

為了探索超線性光電器件的可能應用，研究團隊利用探測器實現焦平面成像應用，實驗觀察到隨著光功率的升高，拍攝照片的對比度的提高趨勢呈超線性。

4. 總結

該工作發展了基于二維Ta₂NiS₅的光電導探測器，發現了光電導隨光功率的超線性響應，重構中心理論很好的符合了實驗發現，并成功將超線性光電導器件應用于超線性對比度成像。該工作為二維材料光電探測器克服高功率下響應度降低的問題提供了一種途徑。

5. 課題組介紹

袁翔課題組主要從事拓撲物態的強磁場物理特性研究和相關器件應用研究，著力于發展穩態強磁場下的紅外光譜實驗技術，探索拓撲量子態在不同維度下的新穎物理效應，代表性工作包括：發現一維外爾費米子、發現一維手征零能模、發現三維量子霍爾效應。以第一/通訊作者分別發表Nature?1篇，Nature?Materials 2篇, Nature Communications 2篇等。

課題組網站：http://yuanlab.ecnu.edu.cn/

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論文相關信息：

第一作者（或者共同第一作者）：?孟祥浩，杜宇涵，吳聞彬?

通訊作者（或者共同通訊作者）：?袁翔

通訊單位：?華東師范大學

論文DOI：?https://doi.org/10.1002/advs.202300413