香港城大趙仕俊與華南理工康雄武團隊Joule(IF: 39.8)：可解釋深度圖神經網絡設計高熵電催化劑

【引言】

電催化在緩解能源危機與減少環境污染方面扮演者重要角色。傳統電催化劑如IrO₂, RuO₂, 和Pt被成功運用于提升燃料電池的反應速率。然而，因為受到線性關系的約束及高昂的成本，這些催化劑的大規模應用受到了限制。高熵合金由五種及其以上的金屬元素組成，高熵合金為電催化反應設計提供了一個新的平臺。與有序的金屬與合金不同，高熵合金因為由獨特的化學無序性和局域環境的畸變使其有可能打破線性關系的約束。高熵合金同時提供了廣闊的組分優化的空間和出色的動態穩定性。一些先進的合成方法也成功地被應用于合成高熵合金納米團簇，甚至包含了傳統上被認為不互溶的組分。由于高熵合金組分空間巨大且表面位點多，設計及優化高熵催化劑的組成和位點面臨巨大的挑戰。例如，為了獲得吸附質在某一組分表面的吸附性質，研究者需要進行大量的計算，以獲取可靠的吸附能分布。對與新的組分則需要新的計算。因此，用計算模擬的方法來理性合計高熵催化劑要面臨高昂的計算成本。

近日，香港城市大學機械工程系的趙仕俊教授團隊與華南理工大學環境與能源學院康雄武教授團隊合作開發并驗證了一種基于注意力機制的深度圖神經網絡。首先作者準備了包含80萬幀結構的數據集。然后訓練了高精度原子圖注意力神經網絡（AGAT）。而后，用訓練好的模型和DFT電子結構分析發現d帶中心理論和線性關系在高熵催化劑的表面是成立的。為了使AGAT模型可以探索整個組分空間，作者進一步準備了非等主元的數據集，該數據集大小遠小于等主元數據集。基于高通量預測結果，兩個非等主元組分（Ni_0.13Co_0.13Fe_0.13Pd_0.10Pt_0.50和Ni_0.10Co_0.10Fe_0.10Pd_0.30Pt_0.40）被推薦為高活性高熵催化劑。實驗成功制備了Ni_0.20Co_0.20Fe_0.20Pd_0.20Pt_0.20和AGAT推薦的高活性催化劑，并表明推薦的兩個非等摩爾比樣品活性高于Pt/C活性，進一步驗證了模型的可靠性。論文進一步揭示了高熵催化劑繞過線性關系約束的機制。相關研究成果以“Design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning”為題發表在《Joule》。

【圖文導讀】

圖1：AGAT模型架構。

圖2：RuRhPdIrPt體系吸附能分布。

圖3：NiCoFePdPt體系吸附能分布。

圖4：測試集AGAT模型精度。

圖5：高熵電催化劑的理性設計。

圖6：實驗驗證推薦組分。

圖7：AGAT模型的可解釋性。

圖8：高熵電催化劑繞過線性關系的限制。

【小結】

綜上所述，本文開發了深度圖注意力神經網絡（AGAT），模型在預測能量和受力的平均絕對誤差分別為1.1 meV/atom 和54 meV/?。AGAT模型提供了一種無需特征工程的端到端的方案。基于訓練好的AGAT模型，作者預測了ORR中間體在RuRhPdIrPt和NiCoFePdPt表面的結合強度。另外，論文結果表明傳統d帶理論和線性關系在高熵材料表面依然成立。但高熵材料可以通過表面豐富的位點來繞過線性關系對催化活性的限制。通過進一步探索Ni-Co-Fe-Pd-Pt體系，AGAT模型推薦了兩個高ORR活性的非等主元組分，分別為：Ni_0.13Co_0.13Fe_0.13Pd_0.10Pt_0.50和Ni_0.10Co_0.10Fe_0.10Pd_0.30Pt_0.40。本文通過實驗進一步驗證了AGAT模型的推薦。由于模型的注意力分數完善地解釋了AGAT模型地預測行為，論文進一步說明AGAT模型為可解釋深度學習模型。通過理解AGAT模型，本文表明吸附質對表面原子地影響局限在3近鄰或4.5 ?以內。

文獻鏈接：

Design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.003