華南理周博教授團隊Nano Lett封面文章：選擇性調控界面能量過程實現多色上轉換發光

01【導讀】

稀土上轉換材料具有豐富的發光顏色，在三維顯示、納米光子學、超分辨成像等諸多領域具有廣泛的應用前景。研究表明，能量傳遞過程調控是實現上轉換多色發光的重要手段。與常用低摻雜稀土材料相比，近期研究發現重摻雜特別是部分稀土基質（如NaErF₄）中也存在有效的上轉換過程，為解決濃度猝滅問題提供了一個新思路。然而，由于摻雜濃度高、多離子同時激活、多激發波長響應等問題，導致離子之間的作用過程變得十分復雜。研究重摻稀土離子之間特別是不同稀土晶格之間復雜的能量過程和發光動力學具有重要意義。

02【成果掠影】

近日，華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種探究鉺與鐿亞晶格之間相互作用的納米結構概念模型，并實現了發光顏色的可切換調節。本模型選用NaErF₄作為核，NaYbF₄作為敏化層，采用納米級光學惰性層NaYF₄精細調控它們之間的空間距離。由于Er³⁺與Yb³⁺對980nm激發均有響應，二者在界面區域會發生復雜的能量交互過程。研究發現，界面上的交叉弛豫是抑制Er³⁺綠光發射的關鍵因素，通過精細調節光學惰性層NaYF₄的厚度可有效調控界面上的能量傳遞與交叉弛豫，實現了980?nm激發的發光顏色從紅色轉變到綠色；而在808?nm（或1530 nm）激發時依然呈現紅色發射，從而實現光色切換輸出。此外，發光動力學研究表明，使用短脈沖980 nm激光激發可大幅提升綠色純度。本研究不僅提供了研究激活劑和敏化劑亞晶格之間復雜能量傳遞過程的新策略，而且有助于設計智能上轉換發光材料，在信息安全與防偽等領域具有重大應用前景。該研究成果以“Selectively Manipulating Interactions between Lanthanide Sublattices in Nanostructure toward Orthogonal Upconversion”為題發表在Nano Letters上（封面文章）。

03【數據概覽】

圖1：選擇性調控發光模型

(a) 傳統低摻雜體系敏化劑-激活劑之間能量傳遞示意圖；

(b) 高摻雜體系敏化劑-激活劑之間可能的能量相互作用示意圖；

(c) 基于多層核殼納米結構MLCS選擇性調控稀土亞晶格之間的能量過程。

圖2：樣品表征和選擇性光色調控

(a) 不同隔離層厚度MLCS粒子的TEM圖；

(b-d) MLCS納米粒子的高分辨TEM圖、選區電子衍射圖以及傅里葉衍射變換圖；

(e-j) MLCS納米粒子的元素成像圖；

(k-m) 980 nm激發下的不同厚度MLCS納米粒子、不同激發波長的發射光譜圖、對應的CIE坐標圖以及實物發光圖片。

圖3：稀土亞晶格之間能量傳遞機理研究

(a) 對照樣品發射光譜；

(b,c) 915與808 nm激發下MLCS納米粒子近紅外發射譜；

(d) 915 nm激發下的MLCS上轉換發射譜；

(e-g) MLCS納米粒子中鉺鐿亞晶格之間的界面能量相互作用示意圖；

(h) 不同脈寬980 nm激發下MLCS納米粒子上轉換發射譜；

(i) 980 nm脈沖光激發下MLCS納米粒子發射隨時間變化圖。

圖4：光色調控應用

(a) 用于信息加密和偽造的正交上轉換的演示；

(b) 利用(a)中的原理在915 nm激發下對“UCNP”組合的大寫字母進行加解密的結果；

(c) 利用915和1530 nm的激發來區分花朵圖案上的隱藏信息（上）以及增加激發功率圖案顏色變化（下）。

04【成果啟示】

本研究通過多層核殼納米結構研究了鉺鐿亞晶格之間能量傳遞過程以及利用選擇性操控實現發光顏色的調節，該進展不僅為進一步設計智能上轉換發光材料提供可行方案，在信息安全與防偽等領域具有重要應用前景。

文獻連接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00747.

05【作者簡介】

周博，男，華南理工大學教授、博士生導師，國家級人才計劃入選者。課題組致力于稀土發光領域的應用基礎研究，近年來在上轉換發光物理機制、多光子過程調控、微觀尺度離子相互作用、光子器件等方向取得系列創新性成果，以第一或通訊作者在 Nat. Photon.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano?Lett.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊發表SCI收錄論文60余篇，在國內外學術會議做主題/邀請報告30余次，主持國家自然科學基金等多項。

06【招聘信息】

課題組2023-2024年度在稀土發光和非線性光學相關方向誠聘博士后，在稀土發光機理研究、納米材料合成、生物/光電應用、激光、二維光電材料、超快光學等方向有經驗者優先考慮，同時歡迎有志青年報考博士/碩士研究生。詳情請聯系周老師：zhoubo@scut.edu.cn。