浙工大高云芳/阿德萊德大學李昊博/內蒙古大學張江威Small：基于單原子催化劑的鋅-空氣電池性能研究取得新進展

鋼鐵俠 3個月前 (07-17) 1023瀏覽

【導讀】?

鋅-空氣電池作為環境友好、價格低廉、安全性高的綠色電池，在電化學儲能技術領域中占有重要的地位。然而，陰極氧還原反應（ORR）的緩慢動力學速率、高反應過電勢，成為制約鋅-空氣電池發展的瓶頸。氮摻雜碳載體限域單原子金屬催化劑（M-N-C），由于其結構多樣性、電子特性獨特、配位結構豐富等特點，作為替代貴金屬Pt類催化劑表現出明顯的優勢。M-N-C催化劑的本征電催化活性依賴于催化活性中心的電子特性。通過調節活性中心的金屬物種、N原子配位數、碳載體結構，可以有效調變反應物和中間物種的吸脫附以及活化機理，從而改變ORR電催化性能。關于“單原子金屬中心—配位環境—ORR催化活性”之間的構效關系還沒有被系統地研究和報道。

【成果掠影】

近日，浙江工業大學化學工程學院高云芳教授團隊與澳大利亞阿德萊德大學李昊博、內蒙古大學張江威教授合作，以電子結構調變為向導，從理論和實驗角度分別探究了一系列三維中空碳球限域單原子M-N (M = Cu, Mn, Ni)催化劑的ORR活性。DFT計算研究表面，Cu-N₄的ORR動力學優于Mn-N₄和Ni-N₄。進一步調變Cu中心的電子特性，發現隨著Cu原子周圍N配位數的降低（4→2），電子態密度增強，其ORR活性逐步升高。得利于三維中空碳球的空間限域特性，碳球限域的Cu-N_x表現出高于二維石墨烯限域Cu-N_x的ORR催化活性。同時該催化劑在鋅-空氣電池中也表現出優異的電池性能，電池的最高功率密度可達244.7 mW cm^-2，相當于1.1 kW gCu^-1。

相關成果以“Atomic Engineering Modulates Oxygen Reduction of Hollow Carbon Matrix Confined Single Metal-Nitrogen Sites for Zinc-Air Batteries”為題發表于國際刊物Small。論文第一作者為浙江工業大學武海華博士和博士生徐新，通訊作者為浙江工業大學高云芳教授、澳大利亞阿德萊德大學李昊博博士、內蒙古大學張江威教授。