清華大學Nature Energy：通過轉印實現鋰離子電池負極的卷對卷預鋰化

清華大學材料學院伍暉教授課題組與航天航空學院李曉雁教授課題組密切合作，研發了一種全新的連續電沉積轉印預鋰化技術，提出利用卷對卷裝置連續電沉積鋰金屬層作為預鋰化鋰源，并結合轉印電極方法，成功實現了預鋰化負極的連續化低成本制備，同時結合數值模擬和理論分析揭示了轉印過程中的力學機制，并建立了定量的理論模型。這些研究成果為鋰離子電池預鋰化技術提供了新思路和新機遇。

研究成果以“Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing”為題于7月底發表在Nature Energy上，并被選為7月份的封面論文。清華大學航天航空學院2023級畢業生楊程博士和2019級博士生馬華春為共同第一作者，清華大學材料學院伍暉教授、清華大學航天航空學院李曉雁教授為本論文的共同通訊作者。

【數據概覽】

圖1：單面preGr電極的制備。

圖2：preGr電極的表征

圖3：preGr和preSi/C電極的電化學特性。

圖4：預鋰化全電池的ICE改進和循環穩定性。

圖5：預鋰化負極滾壓的有限元模擬。

圖6：界面分離與粘附的跟蹤與模擬

圖7：轉印負極的卷對卷制造

【小結】

該方法通過調控電沉積參數，使精確可控的鋰沉積在集流體上。利用沉積鋰和負極層之間的強結合力，采用電極轉印工藝將活性材料轉移到電極上。利用該技術，成功制備了預鋰化的石墨負極和硅碳復合材料負極，將其初始庫侖效率提升至接近100%，并保證了良好的穩定性以及更好的倍率性能。預鋰化電極可大幅度提高鎳鈷錳三元氧化物和磷酸鐵鋰全電池的初始庫倫效率和能量密度。通過有限元模擬研究了界面分離與粘合的過程，研究結果表明，轉印過程中產生的剪切應力促進了界面的分離，從而實現了電極層的轉印。在此基礎上，基于有限變形理論建立了相關的理論模型，預測了電極轉印發生的臨界壓縮應變。基于理論分析和相關實驗結果，研究團隊設計了用于預鋰化負極連續生產的卷對卷電沉積和轉印系統，實現了從集流體到預鋰化負極的連續生產，與傳統的卷對卷電池制造工藝可以很好地匹配，具有極大的工業化應用價值。該方法利用電沉積方法實現了精確可控的預鋰化，避免了昂貴的預鋰化鋰源的使用，對各類電極活性物質具有普適性，并且具備與傳統電極制備工藝的良好匹配性以及工業可擴展性。

論文地址：https://www.nature.com/articles/s41560-023-01272-1

本文參考地址：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/105734.htm