天津大學Chem. Rev：共生孿晶沸石的合成、表征和催化

天津大學環境科學與工程學院劉慶嶺教授領銜的大氣環境與生物能源團隊以題為《Intergrowth Zeolites, Synthesis, Characterization, and Catalysis》的綜述在國際知名期刊《CHEMICAL REVIEWS》（IF = 62.1）上發表。2021級博士生王延華為論文第一作者，劉慶嶺教授、劉彩霞副教授為論文共同通訊作者。

一、 【導讀】

可用作非均相催化的微孔沸石分子篩一直吸引著學術界和工業界的極大興趣，但其在合成和應用方面的進展主要是單相沸石。區別于單相沸石，共生孿晶沸石的根本特征在于兩相沸石的非周期排列形成了相對無序的相界，這些相界可能產生滑移或缺陷導致沸石孔道結構周期性破壞，從而改變分子及催化產物的擴散路徑。

作為日益重要的新興材料之一，共生孿晶沸石不僅是沸石材料的重要擴展，還為設計適應現代應用的催化劑提供了新的途徑。但是目前為止，沒有對共生孿晶沸石合成方法系統性的總結，也沒有共生獨特結構特征的描述，更沒有共生相界與催化性能映射關系的探究。

二、【成果掠影】

（1）共生孿晶沸石是一種具有新晶體結構的材料，可分為1D、2D 和 3D 沸石，可以通過 8 種常見合成策略獲得目標共生分子篩，如模板法、沸石種子輔助法、計算機先驗指導技術等。共生孿晶沸石使反應物在沸石通道中表現出獨特的協同和界面效應，具有良好的擴散性，3D沸石確保了催化反應的連續性和擴展性。

（2）目標產物的催化性能在很大程度上取決于晶體骨架的拓撲結構和共生相邊界，因為它們決定了籠的大小、酸位點密度、反應路徑和活性位點的失活機制。與單相沸石相比，共生孿晶沸石的基本特征是存在相界，相界可能導致框架晶格缺陷和選擇性原子落位，這導致了通道系統堵塞或更加開放，并使沸石酸性、氧化還原性、剛性和疏水性等性質的變化，最終影響目標分子在沸石通道中的傳質速率和反應活性。

三、【核心創新點】

1.具有新晶體結構的共生孿晶沸石具有獨特的結構特征，首次提出了共生相界的概念以區別單相沸石。

2.對共生孿晶沸石的合成和表征方法進行了全面系統的回顧，包括常見的八種合成策略，以及共生孿晶沸石結構解析和識別手段。

3.共生孿晶沸石在幾個最活躍催化領域的應用，并從共生相界的角度剖析了沸石結構與催化活性之間的關系。

四、【數據概覽】

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圖1? AEI/CHA共生孿晶沸石的相界結構?

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圖2? 共生孿晶沸石的表征方法?

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圖3? 共生孿晶沸石的結構構建及其催化應用示意圖?

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圖4? 從共生孿晶結構設計到催化的可實施策略?

五、【成果啟示】

1.研究共生孿晶沸石不同組合的形成規律將是開發具有特殊結構和催化功能分子篩的新途徑。

2.理論模擬和高通量實驗相結合的方法可以用于其他共生孿晶沸石分子篩的設計合成。

3.實施相界工程、調控相界的原子分布和結構缺陷將是未來了解和利用共生孿晶沸石的重要途徑。

4.合成相比例可調的共生孿晶沸石將是未來工作的重點。

5.采用特殊的表面活性劑制備具有分級結構的共生孿晶沸石可以促進分子的擴散，這為開發其他沸石提供了思路。

6.詳細研究種子在共生孿晶沸石合成中的作用。

7.沸石骨架中的雜原子取代將是研究熱點，雜原子可以顯著調節Lewis酸位點，從而影響反應產物的選擇性和產率。

原文詳情：

Wang Yanhua, Tong Chengzheng, Liu Qingling*, Han Rui, Liu Caixia*. Intergrowth Zeolites, Synthesis, Characterization, and Catalysis. Chem. Rev. 2023. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00373

本文由天津大學劉慶嶺團隊供稿。

通訊作者

劉慶嶺，天津大學英才教授，博士生導師，研究生院學位與學科建設辦公室主任，天津市室內空氣環境控制重點實驗室副主任，天津大學“北洋學者”，天津市“131人才計劃”，科技部“國家重點研發計劃青年首席科學家”，主持科技部973、國家自然科學基金、國家重點研發計劃、天津市自然科學基金等研究工作。在國際知名雜志Chem. Rev., Appl. Catal., B, Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Energy Environ. Sci., J. Mater. Chem. A, ChemSusChem, Chem. Mater., Chem. Eng. J等發表論文100余篇。主要研究方向：環境功能材料、環境催化與大氣污染控制。

劉彩霞，天津大學副教授，碩士生導師。曾獲河北省科技廳授予“河北省科技英才”、“雙百雙千工程-創新英才”稱號。主持國家自然科學基金、天津市自然科學基金等研究工作。發表論文50余篇，包括Chem. Rev., Appl. Catal., B, Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Green Chem., Chem. Eng. J等多篇國際知名期刊，申請專利10余項。協辦國際會議1次，發表國際會議論文10余篇。主要研究方向：從事環境化學、催化材料、大氣污染控制與防治等領域的工作。