Advanced Materials: 河南大學陳珂課題組在二維過渡金屬碲化物的可控生長領域取得重要研究進展

2025年6月3日，河南大學陳珂教授與黃明舉教授、中科院深圳先進技術研究院丁峰教授、中國人民大學劉燦教授合作在二維過渡金屬碲化物的可控生長研究方面取得重要進展，研究成果以“Siliconizing-Driven Layer-by-Layer Growth of Two-Dimensional Tellurides with Controlled Crystallization”為題，在國際頂級期刊《先進材料》（Advanced Materials）上在線發表（DOI: 10.1002/adma.202501451），河南大學為第一通訊單位。

1.背景介紹

二維過渡金屬碲化物（TMTs）近年來因其獨特的物理性質備受關注。它們展現出室溫鐵磁性、超導性、手性反常效應以及各向異性負磁阻等特性使其在自旋電子學、拓撲量子器件和光電領域具有廣闊應用前景。然而，相較于過渡金屬硫化物和硒化物已經被廣泛制備，碲（Te）與過渡金屬間鍵能弱、高溫合成中相控困難等問題，嚴重限制了高質量TMTs的可控制備，此外，傳統方法依賴高Te蒸氣通量，易導致產物相組成復雜、結晶度不均，且難以實現大尺寸均勻生長。

2、成果簡介

本研究提出一種Si原子驅動逐層生長策略，成功合成高結晶度、厚度可控的二維ZrTe₂和ZrTe₃晶體。通過引入Si-Te二聚體，顯著降低反應體系中Te₂分壓，并通過Si原子的滲透與隔離作用，實現Zr膜的原子級精度的可控碲化。基于這一策略合成的ZrTe₂晶體展現出II型Weyl半金屬特性（負磁阻效應，2K, 9 T下磁阻達30%），而ZrTe₃則存在電荷密度波(~34 K)和本征超導性(~3 K)。理論研究表明，Si原子能夠逐層滲透Zr膜將其逐層可控碲化。

該工作為二維TMTs的精準可控合成提供了一種新的思路，實現了硅化驅動二維碲化鋯晶體的可控生長，為可控相結構的高質量二維過渡金屬碲化物的大規模合成提供了新路徑，并為基于二維拓撲材料的自旋電子器件創新提供了材料基礎。

3、圖文導讀

?

圖1：Si原子驅動二維碲化鋯晶體生長示意圖。直接碲化Zr薄膜的產物呈現無序成核和島狀生長的Zr-Te合金顆粒，相組成復雜（路徑I）。在Si原子輔助下，可分別在高溫和低溫條件下生長均勻的二維ZrTe₂和ZrTe₃晶體（路徑II）。

圖2：二維ZrTe₂晶體的可控合成與表征。a) ZrTe₂薄片的AFM圖像。b) ZrTe₂的拉曼光譜，插圖為A_1g和E_g模式的拉曼強度分布圖。c, d) ZrTe₂的Zr 3d和Te 3d高分辨XPS能譜。e) ZrTe₂晶體的SAED圖譜。f) ZrTe₂晶體HAADF-STEM圖像及對應的EDS元素mapping。g) ZrTe₂晶體的原子分辨HAADF-STEM圖像。h) g圖中紅色和藍色矩形標記區域的強度線掃描圖。i) 使用1 nm厚度Zr膜在不同溫度下合成的ZrTe₂橫向晶粒尺寸統計，插圖為相應的OM圖像（比例尺均為10 μm）。j) ZrTe₂薄膜厚度隨濺射Zr膜厚度的變化關系。k-o) 30°扭轉雙層ZrTe₂的表征：(k) 光學圖像；(l) 扭轉角示意圖；(m) SAED圖譜；(n) 原子分辨HAADF-STEM圖像；(o) 相應的莫爾條紋示意圖。

圖3：硅化驅動二維ZrTe₂逐層生長的機制。a) 基于第一性原理和分子動力學模擬獲得的二維ZrTe₂生長過程：1000 K下Si-Te二聚體與Zr膜體系分子動力學模擬1 ps（i）和5 ps（ii）的結構；300 K下Zr-Te層與Si鈍化Zr膜體系分子動力學模擬5 ps的結構（iii）；Si鈍化Zr表面ZrTe₂層的優化構型（iv）。b) 二維ZrTe₂生長過程示意圖。c) Si原子在Zr表面移動的結構及初態（IS）、過渡態（TS）、終態（FS）的相對能量。d) 單層ZrTe₂與襯底之間的電子定域函數圖（藍色、橙色、紫色球體分別代表Zr、Te、Si原子）。

河南大學劉衛濤博士、北京大學王卿赫博士、大連理工大學趙圓圓博士為論文共同第一作者，河南大學陳珂教授和黃明舉教授、中科院深圳先進技術研究院丁峰教授、中國人民大學劉燦教授為論文的共同通訊作者，北京大學劉開輝教授、高鵬教授、陳召龍研究員，南方科技大學楊烽教授等參與了合作研究，河南大學為第一通訊單位。本研究得到了國家自然科學基金、國家萬人計劃和河南省中原英才計劃等項目支持。論文鏈接：

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501451

陳珂，河南大學教授，博導，國家萬人計劃青年拔尖人才（2020），研究方向為二維量子材料的可控生長與表界面調控。2012年獲同濟大學材料物理與化學博士學位并于同年入職河南大學。2012年在英國劍橋大學化學系做訪問博士生。2013-2018年在北京大學化學與分子工程學院做博士后和訪問學者。2020-2021年在美國麻省理工學院材料科學與工程系做訪問學者。研究方向為二維材料的可控生長與納米光學。在Nat. Photon.、Nat. Commun.、Adv. Mater.等國際著名期刊共發表SCI論文60余篇, 參與編寫石墨烯相關專著(章節)2部，授權國家發明專利8項。獲河南省中原基礎研究領軍人才、中原青年拔尖人才、省教育廳學術技術帶頭人、省優秀青年專家，河南省青年科技獎等稱號或獎勵。