Adv. Funct. Mater. 南方科技大學在高性能鉀摻雜多晶SnSe極低熱導率中的研究

【引言】

熱電發電機可直接將廢棄的熱量轉換成電能。提高離子傳輸性能或者降低晶格熱導率是提高其熱電性能的有效途徑。具有極低熱導率的溫差電材料SnSe因而備受研究關注。然而， 易加工的多晶SnSe由于其不同的制備工藝，熱導率大，電熱性不可重復，仍需進一步研究。

【成果簡介】

南方科技大學何佳清教授等人，選擇K作為P-型摻雜劑，采用機械合金化（MA）和等離子體放電燒結方法制備P-型多晶SnSe和K0.01Sn0.99Se。通過K摻雜，最大功率因數顯著提高到350 μWm?1K?2。

更重要的是，多晶SnSe中單晶的低熱導率可以重復。研究認為，可能是摻K之后，晶界邊緣Sn氧化物缺乏，以及SnSe晶格中一些連續性納米沉淀的出現，使得樣品垂直于SPS施壓方向的部分在773K時獲得≈0.20 Wm?1K?1的極低導熱系數。 這個極低的晶格導熱系數和提高的功率系數創造了多晶SnSe在這個方向上773K條件下ZT≈1.1的高紀錄，而且從300K到773K估計平均ZTave約等于0.5。

【圖文導讀】

圖1 不同研磨時間下，未摻雜SnSe、K摻雜SnSe樣品的XRD圖

圖2 傳輸過程中，各因素與溫度的關系

a. 傳輸過程導電率與溫度關系
b. 1%K_8h樣品的載流子密度和霍爾遷移率與溫度關系
c. 傳輸過程中塞貝克系數與溫度關系
d. 傳輸過程中K摻雜多晶的功率因數與溫度關系

圖3 K摻雜后樣品的基本性能

a. 熱擴散效率? ? ?b. 熱傳導率
c. 晶格熱導率和電熱導率（?lat（T）單晶沿a軸方向作對比）
d. 不同研磨時間下，K摻雜樣品ZT值與溫度的比對

棕色的點線將1%K_12h在623K以上時熱導率突然急劇下降階段劃分開，因為測試后樣品有些變軟。為了確保實驗結果的精確性，623K之前樣品的ZT值劃分出來了。

圖4 SnSe_5h和SnSe_8h樣品的基本表征

a. SnSe_5樣品低倍率TEM圖像
b. SnSe_8h樣品低倍率TEM圖像
c. SnSe_8h樣品邊界沉淀物的HAADF圖
d. SnSe_8h樣品邊界沉淀物

圖5 K摻雜后樣品的表征

a. 1%K_5h樣品的低倍率TEM圖
b. 沉淀物在 1%K_8h樣品中的低倍率TEM圖
c. 沉淀物在 1%K_8h樣品低分辨率顯微鏡圖
d. 1%K_8h樣品中沉淀物沿[100]方向HREM圖
c, d中的插圖分別是樣品和沉淀物的FFT圖
e. 插入了EDS線性掃描的HAADF圖像，表明納米沉淀物富含Sn和K
f. 插入EELS的ADF圖像，發現在晶格和沉淀物中均有K的分布

圖6 摻K前后多晶SnSe中單晶熱導率的對比及其不同軸向的微結構

a. 未摻雜SnSe ，鉀摻雜SnSe和單晶SnSe在三個方向上的熱導率
b. 未摻雜SnSe微結構原理圖
c. K摻雜SnSe微結構原理圖

文獻鏈接：Understanding of the Extremely Low Thermal Conductivity in High-Performance Polycrystalline SnSe through Potassium Doping (Adv. Funct. Mater., 2016, DOI: 10.1002/adfm.201602652)

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