JACS：刷型高分子離子膠體對CO2電催化還原

【成果簡介】

加州理工大學Robert H. Grubbs Harry和 B. Gray等人利用物理交聯的高分子網格抑制分子之間的相互作用，制備了無固態負載的均相小分子催化劑，避免催化劑在固態負載上重新分布和連接。溶解在主要基質中的電活性小分子具有高離子導通性內層介質的極性。催化劑里的Re(bpy)(CO)₃Cl能夠與還原CO2的催化劑相匹配，保證催化劑具有宏觀固態性質。

【圖文導讀】

圖一、含有不同基質的離子膠體的伏安循環曲線

空白離子膠體的的循環伏安曲線（黑色），含有14.3 mM二茂鐵（Fc）的離子膠體（綠色），含有14.3 mM Fc和15.3 mM CoCp²⁺的循環伏安曲線（藍色）。

圖二、離子膠體里Fc^+/0的電化學活性表征

Fc^+/0在離子溶膠電解質里面的掃描速率相關性（14.3 mM Fc）

圖三、Re(bpy)(CO)₃Cl和Fc兩種物質對離子膠體的電化學活性的影響

含14.3 mM Re(bpy)(CO)₃Cl和5 mM Fc的離子溶膠電解質的循環伏安圖像。電壓相對于半反應Fc^+/0發生了移動。

圖四、大氣壓下，Re(bpy)(CO)₃Cl和Fc兩種物質對離子膠體的電化學活性的影響

含14.3 mM Fc，在1 atm下離子溶膠電解質的循環伏安曲線（黑色），含5 mM Fc和10 mM Re(bpy)(CO)₃Cl 離子溶膠電解質的循環伏安曲線（藍色），含7.1 mM Fc和14.3 mM Re(bpy)(CO)₃Cl離子溶膠電解質在1 atm下的循環伏安曲線（綠色）。

圖五、含有Re(bpy)(CO)₃Cl和Fc兩種物質的離子膠體的控制電勢研究

?含7.1 mM Fc和14.3 mM Re(bpy)(CO)₃Cl離子溶膠電解質在1 atm下的控制電勢電解曲線。

【總結】

均相溶液態催化劑和多相固態催化劑的相結合實現了包含了具有液態動力學的電化學響應小分子的固化作用，這種新材料具有通常均相溶液才具有電催化還原CO₂特性，與通常的非液態電解質相比，CO₂還原電位能夠明顯地降低。

文獻鏈接：Electrocatalysis of CO2 Reduction in Brush Polymer Ion Gels （JACS，2016，DOI : 10.1021/jacs.6b08795?）

本文由材料人編輯部新能源學術組東海木子李供稿，點這里加入材料人的大家庭。參與新能源話題討論請加入“材料人新能源材料交流群 422065952”， 歡迎關注微信公眾號，微信搜索“新能源前線”或掃碼關注。