JACS: K2Bi8Se13中的多重導帶結合：一種具有極低熱導率的熱電材料

yuanyukun888 7年前 (2016-12-21) 4270瀏覽

【引言】

高效的熱電材料因為可以直接將熱能和電能進行轉換，因此得到了極大關注。關系熱電材料性能的三個參數就是所謂的“無量綱品質因數”，即ZT。理想情況下，高性能的熱電材料應該同時具有高的電導率和塞貝克系數（Seebeck coefficient）以及最小的總熱導率。然而，由于塞貝克系數S、電導率σ和總熱導率κ之間的復雜關系，因此，要得到具有極高ZT的熱電材料是極具挑戰的。目前，增加ZT主要是通過能帶結構的剪裁、減小熱導率提高功率因數實現的。此外，作為唯一的獨立參數，減小晶格熱導率（κ_lat）也是提高ZT的有效方法。包括原子、納米和介觀尺度的復雜調控方法都應用到了減小晶格熱導率（κ_lat）中。除此之外，某些單相的化合物也具有低的熱導率。SnSe由于具有多重的價帶結構和極低的晶格熱導率而具有極高的功率因數。先前對于K₂Bi₈Se₁₃的研究也指出了其復雜的晶體結構和低的熱導率。然而，目前并未有關于K₂Bi₈Se₁₃體系中摻雜和高溫下性能的報道。

【成果簡介】

近日，來自北京航空航天大學的趙立東教授和美國西北大學的譚剛健博士（共同通訊）報道了具有極高熱電品質因數的K₂Bi₈Se₁₃，并研究了其機理。該成果以“Multiple Converged Conduction Bands in K₂Bi₈Se₁₃: A Promising Thermoelectric Material with Extremely Low Thermal Conductivity”為題發表在了2016年11月28日的Journal of the American Chemical Society上。

實驗表明，K₂Bi₈Se₁₃表現出了相距很近的多重導帶，通過摻雜可以對其進行活化，這導致了在升溫的過程中K₂Bi₈Se₁₃具有極高的塞貝克系數和功率因數。由于晶胞單元大、復雜的低對稱晶體結構和非指向性的鍵合使得其在300-873K的溫度區間內表現出了0.42和0.20W m^-1 K^-1的極低晶格熱導率。此外，聲子速率測試結果表明其在平均聲子速率（1605ms^-1）、楊氏模量（37.1GPa）、Gru?neisen參數（1.71）和德拜溫度（154K）等參數上都表現突出。利用透射電鏡和電子衍射對樣品微結構和缺陷的分析表明次生相K_2.5Bi_8.5Se₁₄是沿著K₂Bi₈Se₁₃共生存在的。大的功率因數和低的熱導率導致了電子摻雜的K₂Bi₈Se₁₃在873K時具有約1.3的品質因數ZT。