Science：石墨烯增強橢圓偏振光激發高次諧波產生

【引言】

原子氣體中的高次諧波產生（high-harmonic generation ?HHG）已經有了大量的研究，在一些結晶固體中HHG也被報道發現。但是原子氣體中的原子密度和周期結構與固體中的完全不同，使得其中HHG的產生機制也大相徑庭。石墨烯由于其優異的光學性給非線性光學發展帶來了新的提升，其中受期待的一個非線性光學特點就是高次諧波產生，產生 的原因是強光場導致的相干電子運動。

【成果簡介】

近日，京都大學的Naotaka Yoshikawa教授（通訊作者）和Koichiro Tanaka教授（通訊作者）等人研究發現，在室溫，中紅外脈沖激光的激發下石墨烯中最多可以觀察到九次諧波，通過橢圓偏振激光器激發可以增強石墨烯中的HHG，產生的諧波輻射也會發生極化。實驗中觀察到橢圓率的依賴關系可以通過固體中的量子力學來處理以及理論計算仿真。石墨烯零帶隙也使得石墨烯中的HHG有著獨特的特點。實驗結果為進一步研究強場，超快動力學以及狄拉克費米子的非線性行為奠定了基礎。

【圖文導讀】

圖1 石墨烯中的HHG

圖（A）激發脈沖的光譜，半高寬為60mev

圖（B）石墨烯中HH輻射的光譜

圖（D）泵浦能量與五次諧波輻射之間的關系

圖2 不同橢圓率激光激發HH輻射的光譜

圖中展示了不同橢圓率泵浦激光的HH輻射光譜，其橢圓率分別為ε=0（紅線），ε=0.32（綠線）ε=1（藍線）

圖3 HH輻射的極化

圖（A，B）橢圓率分別為ε=0，ε=0.32 的激發激光強度模擬極坐標圖

圖（C，D）橢圓率分別為ε=0，ε=0.32的五次諧波與七次諧波的歸一化強度測量結果

圖（E，F）橢圓率分別為ε=0，ε=0.3的五次諧波與七次諧波的歸一化強度的理論結算結果

圖4 石墨烯和MoS₂中的HH輻射的橢圓率依賴關系

圖（A）HH輻射和泵浦束極化結合的示意圖

圖（B）石墨烯中七次諧波的歸一化強度和激光的橢圓率之間存在函數關系

圖（C）理論計算仿真結果和B圖中實驗數據相吻合

圖（D，E）MoS₂中七次諧波的歸一化強度和激光的橢圓率之間關系的實驗結果和理論計算結果

【小結】

高次諧波是一種應用廣泛的非線性效應，在非線性材料中光物質之間的相互作用，可以使一個波長轉化為較短的波長，之前這種非線性效應主要發現于原子氣體中，現在這種奇特的非線性效應也拓展到一些固體材料中。本文中利用單層石墨烯和中紅外的極化脈沖光最終產生了紫外光，最高產生了九次諧波，文中的理論計算結果和實驗結果良好的一致性也證明實驗中使用的全量子機制模型為以后研究固態的HGG提供了一個合適的模型。

文獻鏈接：High-harmonic generation in graphene enhanced by elliptically?polarized light excitation（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam8861）

本文由材料人電子電工學術組hxxurui供稿，材料牛整理編輯。

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