清華大學化學系李雋教授課題組：動態單原子催化理論研究取得新進展

【成果簡介】

近日，清華大學化學系李雋教授課題組研究了關于氧化物負載的表面單原子催化劑設計和動態單原子催化機理的課題，揭示了有效調控單原子催化劑的穩定性及反應活性的規律。相關研究以題為“Toward Rational Design of Oxide-Supported Single Atom Catalysts: Atomic Dispersion of Gold on Ceria”發表在Journal of the American Chemical Society上。

【圖文導讀】

圖1 金顆粒在一氧化碳(CO)氣氛下動態形成表面單原子的示意圖

圖2 金NPs和SAs沉積在CeO₂（111）表面

【研究內容】

鑒于對納米催化劑進行原子分辨的原位表征十分困難，目前人們對催化劑在化學反應中的實際形態和活性位點的認識仍然十分有限。李雋教授課題組在國家自然科學基金的支持下，在該領域進行了深入探索，首次提出了“動態單原子催化”的新概念（相關工作見Wang, Y.-G. et al., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 10673; Nature Commun., 2015, 6, 6511; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 10467）。在此基礎上，他們通過構建基于化學勢的熱力學模型，結合密度泛函理論計算、從頭算分子動力學模擬以及蒙特卡洛動力學分析，對單原子催化劑的穩定性及反應性進行了系統的研究。發現通過調控載體的種類、缺陷、反應氣氛、溫度、壓力以及納米粒子的尺寸等因素，可以有效地改善單原子催化劑的穩定性及其反應活性。該工作提供了一種設計穩定的表面單原子催化劑的普適思路，并對負載型納米金催化劑的尺寸效應的內在原因給出了新的解釋。

化學系博士研究生劉錦程是該文的第一作者, 王陽剛博士為共同通訊作者。

原文鏈接：http://www.chem.tsinghua.edu.cn/publish/chem/476/2017/20170605170233531418392/20170605170233531418392_.html

文獻鏈接：Toward Rational Design of Oxide-Supported Single Atom Catalysts: Atomic Dispersion of Gold on Ceria (J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b01602)

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