Nanoscale: 一維Rashba體系（Gd吸附鋸齒狀石墨烯納米帶）中的非常規磁各向異性

大黑天 6年前 (2017-08-26) 30442瀏覽

【引言】

Rashba效應是指能帶結構中的自旋劈裂，而Rashba體系在不需要施加外磁場的情況下即可實現能帶的自旋劈裂，故引起了人們在自旋電子學應用中的大量關注。人們發現，Rashba效應來源于體系中的強自旋軌道耦合（Spin-orbit coupling，SOC）和破缺的中心反演對稱性。雖然Rashba效應大多存在于二維表面或界面，但由于一維體系的尺寸小以及它在操縱自旋載流子方面具有明顯的優點，人們也開始在一維體系中尋找實現Rashba效應的途徑。不過，常見的碳納米管或者半導體量子線中的本征自旋劈裂通常很小。近年，一些實驗研究組嘗試在純凈的重金屬（Au或Pt）納米線中實現本征Rashba效應，但這類一維Rashba體系仍面臨著材料生長質量和結構靈活調控等一些實際問題。在本工作中，作者基于第一性原理方法，首次提出Gd吸附在鋸齒狀石墨烯納米帶（Zigzag Graphene Nanoribbon, ZGNR）上可自發實現Rashba自旋劈裂效應，并深入分析了該一維Rashba體系中存在的非常規磁各向異性。該工作全面闡述了k空間內的非常規磁各向異性中的一階微擾與Rashba效應之間的直接關聯，并為ZGNR的自旋及磁存儲應用提供了理論指導。

【成果簡介】

摘要圖：Gd在鋸齒狀石墨烯納米帶上的不對稱吸附將會引起能帶的Rashba自旋劈裂，從而進一步導致了k空間內的非常規磁各向異性能分布。

近日，南開大學Prof. Xu Zuo課題組的Zhenzhen Qin與德國亞琛工業大學的Guangzhao Qin，德國不萊梅大學的Bin Shao等人進行合作，采用第一性原理計算方法，首次預測出基于石墨烯納米帶的一維Rashba體系，并挖掘了Rashba效應與其非常規磁各向異性的關聯。由結合能計算可知，Gd吸附在4-ZGNR（寬度為4）的邊緣hollow位（h₁）最穩定，而中心hollow位（h₂）為亞穩定吸附位。當Gd吸附在h₁位時，Gd的偏心吸附引起的橫向內建電場使Gd-5d軌道不再保持中心對稱，從而使自旋密度發生左右不對稱。而Gd-5d軌道在h₂位時依然是中心對稱的，故ZGNR平面內的自旋密度保持左右對稱。ZGNR平面內的自旋極化不同導致h₁/h₂-Gd-ZGNR具有相差較大的總磁矩。由MAE的角度擬合函數可知，h₁/h₂-Gd-ZGNR的MAE均由二階微擾作用主導。但是，k空間中的MAE分布是依賴于Gd吸附位置的。與h₂-Gd-4ZGNR在k空間內呈現的二階MAE不同，體系h₁-Gd-4ZGNR在k空間內的MAE分布呈現出以Gamma點為中心的正負抵消的非常規現象。進一步地，計算出h₁-Gd-4ZGNR中的SOC強度為65.6 meV，并由其能帶中的Rashba自旋劈裂（其強度為1.89 eV ?）重現了Rashba效應對k空間內MAE分布的貢獻，進而驗證了一階MAE和Rashba效應的直接聯系。h₁-Gd-4ZGNR中的Rashba效應是由強SOC和Gd吸附導致的對稱性破缺共同作用產生。而h₂位時的SOC能帶結構并未發生左右移動，預示著h₂-Gd-4ZGNR體系不含Rashba效應，這主要歸因于Gd-4ZGNR在h₁和h₂時的對稱性不同。相比于h₂-Gd-4ZGNR，h₁-Gd-4ZGNR中的Rashba效應本質上是由Gd的偏心吸附在納米帶上引入的橫向內建電場導致。接著，基于二階微擾理論詳細分析了h₁和h₂-Gd-4ZGNR體系中由二階微擾作用主導的MAE貢獻。最后，該工作還探究了Gd吸附寬度增加的鋸齒狀納米帶n-ZGNRs (n =?5，6，7，8，9，10，12)時的情況：結合能計算表明，Gd最穩定的吸附位仍是邊緣h₁位；h₁-Gd-nZGNR在k空間中仍呈現出由Rashba效應引起的非常規MAE分布（存在一階MAE貢獻）。