上海高研院：二氧化碳電催化轉化研究取得新進展

【成果簡介】

近日，中國科學院低碳轉化科學與工程重點實驗室暨上海高等研究院-上海科技大學低碳能源聯合實驗室在電催化二氧化碳還原轉化生成甲酸和乙醇方面均取得重要進展，相關結果分別以題為“Exclusive Formation of Formic Acid from CO₂ Electroreduction by a Tunable Pd-Sn Alloy”和“Metal-Free Nitrogen-Doped Mesoporous Carbon for Electroreduction of CO₂?to Ethanol”發表于國際期刊Angewandte Chemie International Edition上。　　

【圖文導讀】

圖1 示意圖

基于含氮介孔碳電催化二氧化碳直接制乙醇

圖2 計算的反應能量圖

在吡啶和吡咯N位點上將CO₂還原成乙醇。

【研究內容】

現代社會消耗了大量煤、石油和天然氣等化石能源，使溫室氣體如二氧化碳排放量急劇增加，引起全球氣候變暖等日益嚴峻的環境問題。通過電催化二氧化碳轉化，采用可再生的風電、太陽能發電或富余核電等潔凈電能為能源，在常溫、常壓條件下將二氧化碳直接一步轉化為一氧化碳、甲酸、甲醇、碳氫化合物等燃料及化學品，同時實現了二氧化碳的資源化利用和潔凈電能的有效存儲，表現出極具潛力的應用前景。如何高效率地獲得高附加值的化學品是二氧化碳電催化轉化研究中極具挑戰性的熱點課題。

陳為工作小組經過近兩年的不斷探索，篩選、嘗試了大量金屬、合金催化劑，最終發現由金屬鈀（Pd）、錫（Sn）組成的Pd-Sn合金催化劑具有非常優異的性能。只需施加非常低的電壓（-0.43 V vs. RHE），該催化劑就能夠將所輸入電能的99%（電流效率）用于驅動二氧化碳轉化生成甲酸。甲酸是基本有機化工原料之一，廣泛用于農藥、皮革、染料、醫藥和橡膠等工業。此項研究以二氧化碳為原料，利用可再生電能高效率合成甲酸，顯示出良好的應用前景。

此外，通過電催化過程將二氧化碳轉化生成含有兩個及以上碳原子的產物，如乙烯、乙醇等非常困難，也是業內研究人員重點攻克的目標。該研究團隊在前期納米碳材料研究的基礎上，開發出了氮摻雜的介孔碳（N-carbon）材料用于電催化二氧化碳轉化。通過調控N-carbon的孔道結構和表面活性位構型，成功實現了二氧化碳直接轉化生成乙醇。乙醇是用途最為廣泛的基礎化學品之一，應用于合成醋酸、飲料、香精、染料、燃料等。目前，優化的N-carbon催化劑，在-0.56 V（vs. RHE）電壓下電催化二氧化碳轉化生成乙醇的電流效率達到77%。此項研究工作為設計、創制高活性和高選擇性生成多碳產物的電催化體系提供了新思路，受到審稿人的高度評價，被編輯列為“非常重要的論文”（VIP）。

上述研究工作得到了中科院“百人計劃”、國家重點研發計劃、上海高研院交叉學科青年創新基金/科技創新基金和上海高研院-上海科技大學低碳能源聯合實驗室前瞻研發項目等的資助。

原文鏈接：http://www.cas.cn/syky/201708/t20170828_4612382.shtml

文獻鏈接：Metal-Free Nitrogen-Doped Mesoporous Carbon for Electroreduction of CO2?to Ethanol (Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI:10.1002/ange.201706777)

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