Science盤點: 9月材料領域重大進展

1、Science: 剖析NO_x選擇性催化還原中銅離子形成的動態多核位點

圣母大學William F. Schneider和普渡大學Rajamani Gounder（共同通訊）團隊結合穩態和瞬態動力學測量，x射線吸收光譜和第一原理計算，證明了在反應條件下，移動的Cu⁺可以通過沸石孔隙并形成瞬態離子對，這種瞬態離子對涉及到O₂介導的CuI→CuII氧化還原步驟與選擇性催化還原（SCR）的整合。靜電束縛到框架Al中心限制了每個離子可以探測的數量，從而限制了形成離子對的能力。單個原子多核位點的動態的，可逆的形成顯示了一個有趣的現象：多核位點會落在異質或均相催化劑的常規界限之外。

文獻鏈接：Dynamic multinuclear sites formed by mobilized copper ions in NO_x selective catalytic reduction（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan5630）

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2、Science: Au-Pd膠體在溫和條件下利用氧氣催化甲烷選擇氧化制甲醇

英國卡迪夫大學的Graham J. Hutchings教授（通訊作者）等利用膠體金-鈀納米顆粒能夠在溫和的溫度環境中氧化甲烷使其變為甲醇，其在有氧氣和過氧化氫存在的水溶液中的氧化選擇性可高達92%。利用同位素標記的氧氣分子作為氧化劑，作者發現產生甲醇這一過程占用了約70%的氣相氧分子。相對于過氧化氫的消耗來說有更多的氧化產物出現則進一步證明過氧化氫的可控分解能夠活化甲烷，而甲烷能夠在隨后的自由基反應歷程中吸收結合分子氧產生自由基并實現選擇性氧化過程。因此該篇文章證明了如果這一甲基自由基來源能夠建立，那么利用分子氧實現甲烷到甲醇的選擇性氧化是可行的。

文獻鏈接：Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aan6515）

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3、Science: 具有靜電驅動的高效電熱冷卻裝置

美國加州大學洛杉磯分校裴啟兵教授（通訊作者）團隊利用柔性電熱（EC）聚合物膜和靜電致動機構開發出了一種具有高熱力學效率的冷卻裝置。可逆靜電力降低了寄生功率消耗，并通過與熱源或散熱器的良好熱接觸進行有效的熱傳遞。EC設備產生的冷卻功率為2.8W/g，COP為13。新的冷卻裝置比現有的固態冷卻技術更加高效和緊湊，為各種實際應用開辟了全新的途徑。

文獻鏈接：Highly efficient electrocaloric cooling with electrostatic actuation（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan5980）

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4、Science: MOF衍生的鈷納米顆粒催化劑助力胺的合成

德國羅斯托克大學RMatthias Beller（通訊作者）團隊發現由石墨殼包裹的鈷納米顆粒是可用于還原胺化反應有效的催化劑。其制備需要在碳上進行鈷-二胺-二羧酸金屬有機框架的模板組裝，隨后在惰性氣氛下進行熱解。得到的穩定和可重復使用的催化劑可用于活化伯胺、仲胺、叔胺和N-二甲胺的合成等多種用途，該反應很容易實現羰基化合物（醛，酮）與氨，胺或硝基化合物和分子氫的配對合成，從而獲得胺類，氨基酸衍生物和更復雜的藥物靶點。該方法經濟效益明顯，制備簡便，為下一代有機合成催化劑開辟了新的途徑。

文獻鏈接：MOF-derived cobalt nanoparticles catalyze a general synthesis of amines（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan6245 ）

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5、Science: CuSCN基鈣鈦礦太陽能電池效率超20％

瑞士洛桑聯邦理工學院M. Ibrahim Dar和Michael Gr?tzel（共同通訊）團隊使用快速溶劑去除法，以CuSCN作為空穴提取層，產生緊湊，高度保形的CuSCN層，促進載流子快速提取和收集，并由此證明了PSC達到超過20％的穩定效率。PSC在長期加熱下表現出較高的熱穩定性，但其運行穩定性差。這種不穩定性起因于潛在的CuSCN/Au接觸降解。在CuSCN和金之間添加導電性還原氧化石墨烯間隔層，PSC在60攝氏度下在最大功率點運轉1000小時后仍保持其初始效率的95％。最重要的是，在連續全日光照射和熱應激下，CuSCN基PSC超過了spiro-OMeTAD基PSC的穩定性。

文獻鏈接：Perovskite solar cells with CuSCN hole extraction layers yield stabilized efficiencies greater than 20%（Science，2017，Doi:10.1126/science.aam5655 ）

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6、Science: 制備特定屬性多功能纖維素纖維

棉可以用作智能紡織物的基礎材料，但棉纖維涂層制備方法難以實現功能的耐久性，尤其在潮濕環境其功能會大打折扣。德國馬丁·路德大學Filipe Natalio（通訊作者）等人通過將外來分子通過生物包含嵌入棉纖維中對材料功能特性進行“裁剪”，實現纖維的功能化，從而可以定制生產出具有熒光性、磁性等特殊性質的纖維織物。此方法能夠為開發多功能纖維材料提供多種可能。

文獻鏈接：Biological fabrication of cellulose fibers with tailored properties（Science，2017，Doi: 10.1126/science.aan5830）

7、Science: 可填充微粒及復雜3D微結構的制備

由精密加工和增材制造手段結合制備3D微結構應用價值頗高，可應用到生物醫藥和微電子等領域，但也有局限性。麻省理工學院Robert Langer和Ana Jaklenec（共同通訊作者）報道了“聚合物層沖壓組裝(SEAL)”的精密加工方法，制造出可注射的脈沖釋藥微粒、pH傳感器和3D微流體裝置等。SEAL可用于生產高分辨率具有復雜幾何形狀的微結構或熱塑性材料的制造，具有廣泛應用前景。

文獻鏈接：Fabrication of fillable microparticles and other complex 3D microstructures（Science，2017，Doi: 10.1126/science.aaf7447）

本文由材料人學術組大黑天供稿，材料牛編輯整理。

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