催化大牛Hutchings最新Science: Au-Pd膠體在溫和條件下利用氧氣催化甲烷選擇氧化制甲醇

【引言】

通常在工業上，甲烷到甲醇的轉變過程要合成氣以及高溫高壓條件的參與，是一個能源密集型的高成本過程。而從甲烷到甲醇的直接氧化過程卻因為要避免過度氧化而變得困難重重。即便是甲烷的循環氣相氧化過程也需要高溫等較為嚴苛的條件，因此通過液相反應實現封閉的催化循環過程以實現從甲烷到甲醇的制備是研究人員高度關注的科研難題。

【成果簡介】

與以氧化鈦為支撐的金-鈀納米顆粒不同，英國卡迪夫大學的Graham J. Hutchings教授（通訊作者）等利用膠體金-鈀納米顆粒能夠在溫和的溫度環境中氧化甲烷使其變為甲醇，其在有氧氣和過氧化氫存在的水溶液中的氧化選擇性可高達92%。利用同位素標記的氧氣分子作為氧化劑，作者發現產生甲醇這一過程占用了約70%的氣相氧分子。相對于過氧化氫的消耗來說有更多的氧化產物出現則進一步證明過氧化氫的可控分解能夠活化甲烷，而甲烷能夠在隨后的自由基反應歷程中吸收結合分子氧產生自由基并實現選擇性氧化過程。因此該篇文章證明了如果這一甲基自由基來源能夠建立，那么利用分子氧實現甲烷到甲醇的選擇性氧化是可行的。該工作以 “Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions”為題在線發表在2017年9月7日的Science上。

【圖文導讀】

表1：負載型與非負載型膠體催化劑的催化活性比較

圖1：金鈀-PVP水凝膠在甲烷氧化前后的結構表征?

圖2：非負載型金鈀膠體上的甲烷氧化反應

圖3： 甲烷氧化的反應機制推測?

文獻鏈接:?Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aan6515）

本文由材料人學術組nanoCJ供稿，材料牛編輯整理。

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