Science Advances: 流體靜壓力下單層MoS2導帶的K-Λ交叉躍遷研究

【引言】

在過去的幾年中，原子級別薄度的過渡金屬二硫族化合物（TMDCs）引起了人們的極大關注，其中單層MoS₂由于具有直接帶隙、強庫侖作用、強自旋軌道耦合以及特殊的谷贗自旋自由度等性質成為二維材料研究的熱點。對于單層MoS₂基于應變而發展的應用來說，闡明能帶結構與壓力的關系是非常重要的。而以往的理論計算表明，在不同機制的拉伸和壓縮應變下有直接—間接帶隙轉變：拉伸被認為是由價帶最高點(VBM)從K到Γ谷的轉變引起的，而對于壓縮仍然是有爭議的，因為它既有可能是由K到Λ谷的導帶最低點(CBM)變化引起也有可能歸因于K到Γ谷的VBM轉變。盡管在實驗方面已經有許多的研究，但是這種轉變仍然沒有在壓縮應變下觀察到。

【成果簡介】

已知單層MoS₂的能帶結構在K（K'）點具有直接間隙，而第二最低導帶最小值位于Λ點，其可能與K點處的價帶最大值相互作用，以形成間接光學帶隙躍遷。最近，北京大學物理學院沈波教授領導的寬禁帶半導體研究中心在該方面研究取得新進展，該中心的唐寧課題組同物理學院戴倫課題組合作通過室溫下的流體靜壓測量單層MoS₂的光致發光（PL）譜證明了直接—間接帶隙的轉變。該研究成果發表于Science Advances，題為“K-Λ crossover transition in the conduction band of monolayer MoS₂ under hydrostatic pressure”，付雷為第一作者。該項工作發現，隨著壓力的增加，直接躍遷以49.4 meV / GPa的速率變化，而間接躍遷以-15.3meV / GPa的速率變化。轉變壓力在為1.9 GPa。該項研究結合其實驗觀察和第一性原理計算，確認該轉變是由導帶中的K-Λ交叉引起的。

【圖文導讀】

圖1. 樣品和流體靜壓力裝置

（A）單層MoS₂的晶格和能帶結構的示意圖，其中a代表面內晶格常數。

（B）左圖是在光學顯微鏡下觀測的生長樣品的表面形態。綠色區域是單層MoS₂，粉色區域是沒有MoS₂覆蓋的Si / SiO₂基底。右圖是生長樣品的AFM圖像，表明MoS₂是單層的。

（C）生長樣品的拉曼光譜。

（D）向樣品施加流體靜壓的金剛石對頂砧（DAC）的示意圖。

圖2. 單層MoS₂的壓力光譜

（A）不同壓力下扣除背景信號的單層MoS₂ 的PL光譜。

（B）PL主峰能量隨壓力的變化。黑點代表單層MoS₂在不同壓力下的峰值能量，作為下分支，紅色實線代表下分支的擬合結果；黑色和紅色虛線分別表示在從擬合過程中提取的不同壓力下的直接和間接轉變。

（C）不同壓力下PL主峰的積分強度。

圖3. 第一性原理計算的帶隙與壓力的關系

（A到C）分別是在0，2.1和2.5 GPa處計算的能帶結構。設置K點的VBM為零。

（D）帶隙與壓力的函數關系。黑色，紅色和藍色點分別表示Λ-K，K-K和K-Γ轉變。

【小結】

研究人員通過使用流體靜壓力PL測量，實驗上證明了單層MoS₂導帶中的K-Λ交叉現象，該結論與理論計算一致。隨著壓力的增加， PL主峰首先以49.4 meV / GPa的速率藍移，然后以15.3 meV / GPa的速率紅移，交叉點在1.9 GPa處，表明在該臨界壓力下存在能帶結構的直接—間接轉變，和理論計算保持一致。此項研究提出：流體靜壓力下的直接—間接帶隙躍遷源于單層MoS₂導帶中的K-Λ交叉。此外，這一結論可能會擴展到其他與單層MoS₂具有相同的晶體結構和相似能帶結構的半導體材料，尤其是布里淵區帶有多谷的半導體，如其他單層TMDCs （WS₂，MoTe₂等）。

文獻鏈接： K-Λ crossover transition in the conduction band of monolayer MoS2 under hydrostatic pressure (Science Advances, 2017, DOI: 10.1126/sciadv.1700162)

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

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