Adv. Funct. Mater. : g-C3N4鈍化鈣鈦礦的結晶以提高太陽電池的性能

一葉知秋 6年前 (2017-12-29) 3935瀏覽

【引言】

有機-無機雜化鈣鈦礦太陽電池作為一項有前景的技術已經受到廣泛關注。其能量轉化效率已經提高到22%。在平板結構的太陽電池中，高品質的鈣鈦礦吸收層是電池獲得高效率的關鍵因素。近年來，已經開發出許多技術用于改善鈣鈦礦膜的結晶過程。這些研究表明：可以通過調節形核和生長過程可控合成鈣鈦礦膜。然而，液基制備的過程會不可避免的產生電子缺陷和相應的電荷捕獲位點。尋找一種高效的方法抑制鈣鈦礦膜中的缺陷態對于獲得高效的鈣鈦礦太陽電池是十分必要的。

【成果簡介】

近日，蘇州大學廖良生教授、王照奎副教授和武漢大學方鵬飛教授（共同通訊作者）在Adv. Funct. Mater.上發表最新研究成果“Passivated Perovskite Crystallization via g-C₃N₄ for High-Performance Solar Cells”。在該文中，研究者在開發了一種簡單的方法用于改善鈣鈦礦膜的結晶過程。在鈣鈦礦前驅體溶液中加入g-C₃N₄有利于改善鈣鈦礦膜的結晶質量和降低鈣鈦礦膜的本征缺陷密度。另外，g-C₃N₄的加入還可以提高鈣鈦礦層的傳導性。利用該研究制備的鈣鈦礦電池的效率為19.49%。該研究提供了一種簡單的方法控制鈣鈦礦膜的結晶過程和降低膜的缺陷密度。該論文的第一作者是博士生姜璐璐。

【圖文導讀】

圖1 g-C₃N₄和太陽電池的結構?

（a）g-C₃N₄的分子結構

（b）g-C₃N₄的TEM

（c）g-C₃N₄的XPS圖

（d）g-C₃N₄的XRD

（e）基于CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄的鈣鈦礦太陽電池的器件結構示意圖

（f）基于CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄的鈣鈦礦太陽電池的橫截面SEM圖

圖2 CH₃NH₃PbI₃膜的形貌表征

（a，e）CH₃NH₃PbI₃膜的AFM和SEM

（b，f）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)膜的AFM和SEM

（c，g）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(乙醇)膜的AFM和SEM

（d，h）CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMSO)膜的AFM和SEM

圖3 CH₃NH₃PbI₃膜的結構和物理性質

（a）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的晶粒尺寸分布曲線

（b）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的XRD圖

（c）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的強度-方位角圖

（d）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的導電率

（e）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的PL圖

（f）FTO/PEDOT:PSS/CH₃NH₃PbI₃ (有或者無g-C₃N₄)/MoO₃/Ag器件的J-V曲線

圖4 CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)的核磁共振圖

（a）CH₃NH₃PbI₃和CH₃NH₃PbI₃:g-C₃N₄(DMF)前驅體溶液的核磁共振圖

（b）放大的核磁共振圖

（c）在100℃焙燒下，膜的顏色變化圖

圖5 鈣鈦礦太陽電池的光伏性能表征

（a）鈣鈦礦電池的J-V特征曲線

（b）電池效率的柱狀分布圖

（c）鈣鈦礦膜的紫外-可見吸收光譜

（d）正掃和反掃條件下的鈣鈦礦電池的J-V特征曲線

（e）器件的Nyquist圖?

（f）在最大功率點處的器件的電流密度和能量轉化效率隨時間的變化圖

【小結】

在這項工作中，研究者將g-C₃N₄嵌入到了鈣鈦礦膜中，提高了膜的大的晶體品質（優異的表面形貌和大的晶粒尺寸）。此外，g-C₃N₄嵌入還可以降低鈣鈦礦薄膜的本征缺陷密度，提高傳導率和載流子的移動率。由于這些特殊的性能，所制備的鈣鈦礦太陽能電池的效率提高到19.49%。該研究提供了一種簡單的方法通過控制鈣鈦礦晶粒的結晶和降低缺陷密度改善了薄膜的晶體質量。

文獻鏈接： Passivated Perovskite Crystallization via g-C₃N₄ for High-Performance Solar Cells（Adv. Funct. Mater.，2017，DOI: 10.1002/adfm.201705875）

【研究團隊簡介】高性能鈣鈦礦太陽能電池是蘇州大學廖良生教授、王照奎副教授課題組的研究方向之一。近幾年來該課題組基于以往從事有機光電器件和材料研究的經驗，圍繞有機/無機雜化鈣鈦礦太陽能電池中的界面、鈣鈦礦薄膜晶化、鉛的毒性等關鍵問題，開發了一系列高效、穩定的空穴和電子傳輸材料，在界面修飾的基礎上，發展了多種鈣鈦礦薄膜晶化控制的新方法（水添加劑、界面誘導晶化、熱鉸鏈富勒烯摻雜、電場輔助晶化、二維材料鈍化等），通過摻雜非鉛金屬元素調控鈣鈦礦薄膜的晶化取并實現降低鉛使用量等多重目的。目前，實驗室基于平面結構鈣鈦礦太陽能電池的最高效率已達20.52%。相關論文請參考：

Adv. Funct. Mater. 2017, DOI: 10.1002/adfm.201705875;

Nano Energy, 43, 47 (2018);

Adv. Energy Mater., 7, 1701688 (2017);

Adv. Mater. 28, 6695 (2016);

Adv. Energy Mater. 6, 1601156 (2016);

ACS Nano 10, 5479 (2016);

Adv. Funct. Mater. 25, 6671 (2015);

J. Mater. Chem. A DOI: 10.1039/c7ta08204e (2017);

J. Mater. Chem. A 5, 2572 (2017);

J. Mater. Chem. A 4, 15088 (2016);

J. Mater. Chem. A 4, 1326 (2016);

J. Mater. Chem. A 3, 13533 (2015);