加州大學河濱分校/蘇州大學JACS：界面合成高穩定性CsPbX3/氧化物Janus納米顆粒

【引言】

全無機鹵化鉛銫CsPbX₃（X = Cl、Br、I）由于具有優良的光物理性能，如窄的發射寬度和高的光致發光量子產率，已經成為光電應用領域非常有前景的材料，廣泛應用于發光二極管、太陽能電池和激光器領域。然而CsPbX₃納米晶體的穩定性能較差，這嚴重制約了CsPbX₃的實際應用。盡管目前已經有一些成功的案例將CsPbX₃與氧化物或者聚合物結合提高其穩定性，然而對于單個納米顆粒水平而言，通過引入氧化物或者聚合物對CsPbX₃進行表面改性或者表面包覆仍然存在很多挑戰。

【成果簡介】

近日，加州大學河濱分校殷亞東教授和蘇州大學孫寶全教授、張橋教授（共同通訊作者）通過界面法合成出高穩定性能的CsPbX₃/SiO₂和CsPbX₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒，并制備出相應的白色發光二極管器件，其中CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的光致發光量子產率達到80%，發光壽命達到19.8 ns，紫外光照射10 h后其光致發光強度僅下降2%，相關成果以題為“Interfacial Synthesis of Highly Stable CsPbX₃/Oxide Janus Nanoparticles”發表在了Journal of the American Chemical Society上。

【圖文導讀】

圖1. CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒理化性質表征結果

（a）CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的TEM圖

（b）CsPbBr₃/SiO₂單晶的HRTEM圖，晶格距離為0.58 nm

（c）CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的HAADF-STEM圖

（d-g）CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的元素分布圖，d、e、f和g分別代表Cs、Pb、Br和Si元素

（h）CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的XRD圖

（i）Cs₄PbBr₆納米晶體和CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的吸收光譜和光致發光光譜。

圖2. CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的生長機理

（a-d）不同反應時間下CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的TEM圖，a、b、c和d分別代表0 h、0.5 h、2 h和12 h

（e）CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒生長機理示意圖。

圖3. CsPbX₃/SiO₂ Janus納米顆粒的吸收光譜和光致發光光譜

（a）CsPbX₃/SiO₂ Janus納米顆粒的紫外-可見吸收光譜

（b）CsPbX₃/SiO₂ Janus納米顆粒的光致發光光譜

（c-e）不同Janus納米顆粒的TEM圖，其中c、d和e分別代表CsPb(Cl/Br)₃/SiO₂ Janus納米顆粒、CsPb(Br/I)₃/SiO₂ Janus納米顆粒和CsPbI₃/SiO₂ Janus納米顆粒。

圖4. CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒的理化性質表征結果

（a-b）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒的TEM圖

（c）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒的HAADF-STEM圖

（d-h）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒的元素分布圖，其中d、e、f、g和h分別代表Cs、Pb、Br、Ta和所有元素

（i）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒的吸收光譜和光致發光光譜。

圖5 不同納米晶體的穩定性結果

（a）不同納米粒子在水中穩定性的光學照片（I、II和III分別代表CsPbBr₃/SiO₂ 納米晶體、WT-CsPbBr₃納米晶體和HI-CsPbBr₃納米晶體

（b）CsPbBr₃/SiO₂納米晶體薄膜的AFM圖

（c）溫度為40 ℃、相對濕度為75%的潮濕空氣中不同納米晶體的光學照片（I、II和III分別代表CsPbBr₃/SiO₂納米晶體、WT-CsPbBr₃納米晶體和HI-CsPbBr₃納米晶體）

（d）375 nm紫外光照射下不同納米晶體薄膜的光穩定性（I、II和III分別代表CsPbBr₃/SiO₂納米晶體、WT-CsPbBr₃納米晶體和HI-CsPbBr₃納米晶體）。

圖6 不同納米晶體基白色發光二極管器件的性能

（a）白色發光二極管器件的結構示意圖

（b）CsPbBr₃/SiO₂基白色發光二極管器件的光致發光圖譜

（c）白色發光二極管器件的國際照明委員會顏色坐標圖，其中藍色代表發光二極管，綠色代表CsPbBr₃/SiO₂納米晶體，實線代表CdSe納米晶體，虛線代表國家電視委員會系統標準

（d-f）不同白色發光二極管器件的時間分辨光致發光光譜，其中d、e和f分別代表CsPbBr₃/SiO₂納米晶體基、WT-CsPbBr₃納米晶體基和HI-CsPbBr₃納米晶體基白色發光二極管器件。

【小結】

本研究利用通過水觸發轉移過程和溶膠-凝膠法成功制備了高穩定性能的CsPbX₃/SiO₂和CsPbX₃/Ta₂O₅ Janus納米顆粒，并將Janus納米顆粒制備成相應的白色發光二極管器件。CsPbBr₃/SiO₂ Janus納米顆粒的光致發光量子產率達到80%，發光壽命達到19.8 ns，紫外光照射10 h后其光致發光強度僅下降2%，結果表明氧化物的存在能夠顯著提高CsPbX₃在空氣、水和光照環境中的穩定性。

文獻鏈接：Interfacial Synthesis of Highly Stable CsPbX₃/Oxide Janus Nanoparticles（J. Am. Chem. Soc., 2017, http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b11003）

本文由材料人編輯部新人組楊傳璽編輯，劉宇龍審核，點我加入材料人編輯部。

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