美國西北大學Science：通過模板約束和DNA調控實現納米粒子有序點陣組裝

【引言】

DNA在納米粒子組裝構建高度有序材料中被廣泛應用。通過DNA特定序列之間的相互作用，可調控納米粒子組成多種結構，包括大于30種不同的點陣對稱結構；可調控的納米粒子間距從3nm以內到130nm以外。與納米粒子在溶液中的多種組裝結構相比，DNA調控的納米粒子的表面組裝只有十分有限的幾種結構。不僅如此，目前，包括DNA調控在內的納米粒子組裝技術在納米粒子表面組裝上的表現也差強人意。其在形成二維和三維的擴展晶格時，在形成的獨立納米結構中所涉及的納米粒子大小、形狀和組份等問題上不能明確地解釋。目前，快速、精準且可控地調控納米粒子在較大的表面上組裝形成所預期的二維或三維結構，且能對其大小、形狀和組份明確解釋的納米粒子組裝技術依然匱乏。

【成果簡介】

近日，由美國西北大學的Vinayak P. Dravid、Koray Aydin和Chad A. Mirkin三位教授合作，在Science上發表了題為“Building Superlattices from Individual Nanoparticles via Template-Confined DNA-Mediated Assembly”的文章。在該工作中，作者將300 nm厚的PMMA粘在鍍金的硅片表面，再用電子束光刻（EBL）在PMMA上形成有序的孔狀陣列。孔底部暴露的金表面致密地修飾了帶有黏性末端的DNA序列。金納米粒子表面也修飾了帶有黏性末端的DNA序列。這些修飾了DNA的金納米粒子在PMMA孔底部的金表面上，通過黏性末端的堿基互補配對作用，進行層層組裝。這種以PMMA為模板、DNA調控的納米粒子組裝技術，可以控制納米粒子在每一種組裝結構中的排列、間隔和序列；并以此來實現可調控的寬頻吸收。除此之外，這種組裝技術可以形成其他組裝技術所不能形成的響應型等離子體納米結構。

【圖文導讀】

圖1 以PMMA為模板、DNA調控的可重構的納米粒子組裝示意圖

圖2 以PMMA為模板、DNA調控的納米粒子單層組裝

(A) 圓形結構組裝；

(B) 方形結構組裝；

(C) 三角形結構組裝。

圖3 兩層、三層納米粒子組裝結構

(A) 不同組裝結構的SEM圖；

(B) 大區域的碟形-方形-球形納米組裝結構SEM圖；

(C) 掠入射小角x衍射；

(D) 碟形-方形-球形納米組裝結構的缺陷。

圖4 可重構的光學性質

(A) 近似模擬示意圖；

(B) 16、10、8、6和4nm帶隙長度的碟形-方形-球形組裝結構吸收光譜的FDTD模擬；

(C) 電場分布的FDTD模擬。（左）16nm 帶寬；（右）4nm 帶寬；

(D) 碟形-方形-球形納米組裝結構截面SEM圖；

(E) 碟形-方形-球形組裝結構在不同乙醇含量水溶液中的吸收光譜；

(H) 碟形-方形-球形組裝結構在0%乙醇水溶液和80%乙醇水溶液5次循環浸潤的吸收光譜。

【小結】

該工作介紹了一種以PMMA為模板、DNA調控的新型納米粒子組裝技術。這種組裝技術可以控制納米粒子在每一種組裝結構中的排列、間隔和序列；并以此來實現可調控的寬頻吸收。除此之外，這種組裝技術可以形成其他組裝技術所不能形成的響應型等離子體納米結構。

文獻鏈接：Building superlattices from individual nanoparticles via template-confined DNA-mediated assembly.（Science，2018，DOI：10.1126/science.aaq0591）

本文由材料人高分子和生物學術組Gaxy供稿，材料牛審核整理。

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