Nat. Commun.：具有表面鈍化的相工程鈣鈦礦的高效綠光發光二極管

【引言】

近年來，鈣鈦礦發光二極管由于其高效且窄發射而受到高度關注，具有Ruddlesden-Popper型分層結構的準二維鈣鈦礦可以提高激子束縛能并限制電荷載流子被認為是高效LED的候選材料。但是，這些材料通常含有相混合物且相雜質可能導致發射效率降低，另外，晶體尺寸的減小將三維轉換成準二維鈣鈦礦在表面或晶界處引入更多缺陷，這兩個因素都限制了LED的發射效率。

【成果簡介】

近日，來自中國科學院半導體研究所游經碧研究員（通訊作者）團隊在Nat. Commun.發表了題為Efficient green light-emitting diodes based on quasi-two-dimensional composition and phase engineered perovskite with surface passivation的文章，他們通過組成和相位工程，選擇最佳的準二維鈣鈦礦并在鈣鈦礦薄膜表面上涂覆有機小分子三辛基氧化膦來進行表面鈍化 ，獲得了具有62.4cd A^-1的CE和14.36％的外部量子效率的準二維PeLED的高性能。

【圖文導讀】

圖1：不同組成的鈣鈦礦薄膜的性能

a:PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄相的制備方案；

b:不同組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄膜的X射線衍射圖；

c:不同組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄的PL圖；

d:不同組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄薄膜的光致發光強度變化；

e:紫外燈激發下不同組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄薄膜的光致發光圖像。

圖2 ：TOPO對n = 3組分鈣鈦礦的鈍化效應

a:具有和不具有TOPO鈍化的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）鈣鈦礦膜的光致發光量子產率；

b:具有和不具有TOPO鈍化層PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）膜的時間分辨光致發光；

c:在硅晶片上制備的TOPO，PbBr₂和TOPO-PbBr₂膜的傅立葉變換紅外光譜圖。

圖3：鈣鈦礦發光二極管結構和電致發光

a:單設備中每個功能層的頻段對齊；

b:裝置的橫截面SEM圖；

c:在不同的電壓偏壓下，基于PeLED的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）的典型電致發光光譜；

d:基于PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）的色坐標圖。

圖4：具有不同成分和表面鈍化的鈣鈦礦LED的器件性能

a:PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄的亮度-電壓曲線；

b:具有不同組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄的電流效率-電壓曲線；

c:具有和不具有TOPO層的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）器件的亮度-電壓曲線；

d:具有和不具有TOPO層的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）器件的電流效率-電壓曲線；

e:具有TOPO鈍化層的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄（n = 3組成）器件的外部量子效率

【小結】

該團隊總結了影響鈣鈦礦的穩定性因素：一是電壓偏置下的離子遷移，另一個是鈣鈦礦材料在加熱或潮濕條件下的相的穩定性。并提出了可以采用幾種方法來提高鈣鈦礦的穩定性，一是尋找穩定的鈣鈦礦發射材料，摻入合適的基團以避免或抑制離子遷移，尋求有效的配體與晶粒表面以及膜表面鍵合減少由非輻射復合引起的焦耳熱，并找到穩定的電荷注入層。該團隊通過組分/相工程發現具有n = 3組成的PEA₂(FAPbBr₃)_n-1PbBr₄的準二維鈣鈦礦顯示出良好的光譜性能。

文獻鏈接：Efficient green light-emitting diodes based on quasi-two-dimensional composition and phase engineered perovskite with surface passivation（Nat. Commun 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-02978-7）

本文由材料人電子電工學術組楊超整理編輯。

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